可充電水系鋅離子電池（ZIBs）憑借其本征安全性、可持續性和成本效益，在下一代大規模儲能領域展現出廣闊的商業化前景，然而，不可控的陰離子遷移和質子傳輸導致界面陰離子耗盡、多物理場波動、空間電荷層誘導的鋅枝晶生長及析氫反應（HER），嚴重降低了鋅離子電池的循環穩定性。 針對上述問題，新加坡國立大學/英國曼徹斯特大學Konstantin Novoselov教授，桂林電子科技大學孫立賢教授和新疆大學季辰辰教授等人提出了D-纈氨酸（Val）填充型一體化水凝膠電解質（Val-H），其中Val自電離形成Val-陰離子，并自發吸附在Zn負極界面，形成Val-陰離子界面層。該研究團隊利用原位傅里葉變換紅外光譜（FTIR）和原位拉曼光譜揭示了界面氫鍵網絡與濃度場的動態演變，闡明了陰離子界面層通過多重作用對界面氫鍵網絡及濃度/電場進行反向調控：（1）抑制效應——破壞界面氫鍵相互作用以阻斷H+遷移路徑，抑制陰離子耗盡層形成；（2）優化效應——均勻化界面Zn2+通量與電場分布。
Val-陰離子界面層通過反向調控界面氫鍵網絡及濃度/電場分布，同步實現抑制效應（破壞氫鍵相互作用抑制H+遷移、抑制陰離子耗盡層形成）與優化效應（均質化Zn2+通量及電場分布）。 原位傅里葉變換紅外光譜（FTIR）和原位拉曼光譜驗證了Val-陰離子界面層能夠降低鋅陽極界面的水含量并調控界面氫鍵網絡。 該研究通過原位拉曼光譜證明了Val-陰離子界面層對鋅陽極界面離子濃度場的優化，并使用電化學掃描顯微鏡（SECM）和開爾文探針力顯微鏡（KPFM）證明了Val-H能夠均勻鋅陽極界面電流和電場分布，通過抑制界面陰離子耗盡和空間電荷層，從根源上抑制了鋅枝晶的生長。 基于Val-H的Zn||Zn對稱電池在0.5 mA cm-2/0.25 mAh cm-2條件下實現4150小時超長循環壽命。此外，Zn||Cu非對稱電池在Val-H中循環1600次后仍保持99.5%的高平均庫侖效率。 該項研究為鋅負極界面調控提供了新思路，通過在水凝膠電解質中簡單添加D-纈氨酸即可顯著提升電池性能。該研究團隊揭示了界面氫鍵網絡與空間電荷區協同調控提升鋅負極穩定性的內在機制，未來，該策略有望推動水系鋅電池在儲能領域的實際應用，并為其他金屬電池的界面設計提供借鑒。 論文信息 Interfacial H-bond Network/Concentration Fields/Electric Fields Regulation Achieved by D-Valine Anions Realizes the Highly Efficient Aqueous Zinc Ion Batteries Jiadong Lin, Chenchen Ji, Gaozhi Guo, Yulu Luo, Pengru Huang Fen Xu, Lixian Sun, Wilhelm Pfleging, Kostya S. Novoselov Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202501721
