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創新點

設計制備了一種附載于碳納米管的鐵單原子催化劑（Fe-N_x/CNTs），該催化劑對于β-烯胺酮分子的合成顯示了較高的活性，且具有優越的重復利用性能。

關鍵詞

單原子催化，Fe-N_x材料，碳納米管，C-N鍵構筑

含氮化合物廣泛存在于在食品、醫藥、材料及化工等領域。關于含氮化合物的高效構筑往往是有機化學科學家們研究的熱點。含氮化合物的合成關鍵在于C-N鍵的高效構筑，傳統的合成C-N鍵的策略多為均相催化，且使用到了貴金屬催化劑，往往具有高成本、高污染和原子經濟性低等不足。單原子催化劑作為一類原子級分散的催化劑，多以單核金屬配合物或固定在載體上的單金屬原子形式存在，在催化活性及選擇性方面展現出卓越的潛力。目前已有多種不同類型的單原子催化劑被設計并成功應用于能源、化學生產及環境修復等領域，且發揮出異相催化的優勢，展現了優異的重復利用性能，符合綠色化學和原子經濟性的理念。

本文設計制備了一種附載于碳納米管的鐵單原子催化劑Fe-N_x/CNTs，并成功通過該催化劑實現了C-N鍵的構建，合成得到了17種β-烯胺酮。研究人員通過高角度環形暗場掃描透射電鏡(HAADF-STEM)和傅里葉變換擴展X射線吸收精細結構譜(FT-EXAFS)，結合X射線光電子能譜(XPS)，證明Fe以單原子形式存在于碳納米管中，并與周圍的4個N原子配位。該Fe-N_x組分不同于對比例的Fe-O_x組分，其對于C-N鍵的構筑顯示出獨特的活性，是催化劑的活性中心。克級規模實驗表明Fe-N_x/CNTs催化劑可以應用于克級規模合成β-烯胺酮，具有產業應用潛力。此外使用該催化劑，能夠合成具有藥理活性的分子DM27和H₂L⁴。重復利用實驗表明，在初次使用該催化劑合成β-烯胺酮之后，通過簡單的過濾，即可實現催化劑的回收，且在之后同樣的六次重復利用過程中沒有顯示出明顯的活性降低。另外所合成的β-烯胺酮底物是重要的有機合成中間體，衍生化實驗表明相關烯胺酮可進一步轉化生成三氮唑、異噁唑及氯取代產物。

相關結果發表在Chem.-Eur. J. (DOI: 10.1002/chem.201905468)上，丁奇峰和于楊為文章的共同第一作者，黃菲和黃和為文章的通訊作者

原文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/chem.201905468

Chemistry -A European Journal：碳納米管附載Fe單原子催化劑：高效構筑C-N鍵以合成β-烯胺酮

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