在合成化學家不斷努力的現在,C-H鍵活化已成為可持續發展分子工程的有力工具,也為材料科學,天然物化學和制藥工業提供了革命性的應用。C-H鍵活化的策略也可實現步驟經濟性,像是通過設計后的串聯反應即可進一步來實現改善。不過,近期C-H鍵活化串聯反應的方法,多數仍由貴重和有毒的過渡金屬主導,特別是鈀催化劑。
雖然近期的C-H鍵活化中,毒性較小的3d金屬催化劑也可進行,但用于具有挑戰性的C-H鍵活化串聯反應的設計仍然很少。
近期,Angew. Chem. Int. Ed.上可見德國Georg-August-Universitat Gottingen的Lutz Ackermann教授的工作。他們由過往開發了錳(I)催化的C-H活化反應,延伸開發了C-H活化/Diels-Alder/retro-Diels-Alder的多米諾策略。通過豐富無毒的錳催化劑,該研究實現了C-H鍵活化/ Diels-Alder / retro-Diels-Alder的炔烴環化反應。經由吡啶作為原料,在與炔烴反應后,即可實現易轉化的有機金屬C-H鍵活化環化反應,同時也為合成有價值的吲哚酮生物堿衍生物提供了步驟經濟型的途徑。

圖片來源:Angew. Chem. Int. Ed.
參考文獻:Manganese(I)-Catalyzed C-HActivation/Diels–Alder/retro-Diels–Alder Domino Alkyne Annulation featuringTransformable Pyridines
Angew.Chem. Int. Ed. 2019,58, DOI: 10.1002/anie.201900495
原文作者:Cuiju Zhu, Rositha Kuniyil, and LutzAckermann*







