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西工大李炫華Appl. Catal. B.: 提高水氧化性能，不妨試試“表面自重構(gòu)”策略

2022-05-11 分類： 有機(jī)干貨 閱讀(444)
on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">由于動力學(xué)緩慢，析氧反應(yīng)(OER)阻礙了重要的電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換過程的效率，通常使用昂貴且稀缺的電催化劑，例如Ir和Ru基化合物，使得開發(fā)新的低成本催化劑變得極為緊迫。由于出色的催化性能和地球豐度，納米級硫?qū)倩镆驯徽J(rèn)為是貴金屬基OER電催化劑的理想替代品。與其他硫?qū)倩锵啾?，金屬碲化物具有更好的?dǎo)電性和能帶排列，故人們對金屬碲化物在OER電催化方面產(chǎn)生了極大的興趣，但OER中間體與碲化物之間不適當(dāng)?shù)奈侥軐?dǎo)致電催化活性不理想，這仍然是碲化物電催化劑的瓶頸。

基于此，西北工業(yè)大學(xué)李炫華課題組采用獨特的原位陰極電化學(xué)活化工藝促進(jìn)表面自重建，在Fe摻雜的NiTe (OV@Fe-NiTe)上形成富含氧空位(OV)的TeO2層，化學(xué)成分和電子配置也表征證實CEA工藝有助于形成該結(jié)構(gòu)。所制備的OV@Fe-NiTe在1 M KOH中表現(xiàn)出顯著的OER電催化活性，245 mV的超低過電位下電流密度可達(dá)100 mA cm-2，在100小時內(nèi)表現(xiàn)出快速的動力學(xué)和出色的穩(wěn)定性，因此成為最近報道的最佳水氧化電催化劑碲化物電催化劑。
從活性位點到中間體的吸附能是由活性位點的d態(tài)決定的，故表征和理論計算表明，在Fe-NiTe上形成富含OV的TeO2層促進(jìn)了OER性能。與 Fe-NiTe-TeO2相比，F(xiàn)e-NiTe-TeO2(OV)的εd更接近費米能級；并且反鍵軌道位于EF上方，從而使得填充在Fe-NiTe-TeO2(OV)的反鍵軌道中的電子較少，這有利于增強(qiáng)與*OOH的相互作用，OER途徑進(jìn)一步優(yōu)化，以實現(xiàn)更好的OER性能。
這項工作首次確定了Fe-NiTe上TeO2層的OER機(jī)制，并為通過電化學(xué)表面工程開發(fā)這種類型的低成本電催化劑提供了新途徑。

Surface Self-Reconstruction of Telluride Induced by In-Situ Cathodic Electrochemical Activation for Enhanced Water Oxidation Performance. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121355


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