鋰金屬電池因其極高的能量密度,被視為下一代高比能二次電池最具發展前景的體系之一。然而,鋰負極表面不可控的鋰枝晶生長所導致的循環壽命衰減和安全風險,嚴重制約了其實際應用。電解液調控是解決上述關鍵問題的有效策略,近年來發展出的高濃度電解液和局部高濃度電解液等體系,在促進穩定固體電解質界面膜(SEI)形成及抑制界面副反應等方面表現出顯著優勢。然而,這些體系由于鋰鹽濃度提升和含氟添加劑的使用,導致成本大幅增加。因此,開發基于常規濃度的低成本電解液體系,實現對鋰負極界面過程的優化,具有重要科學意義和應用價值。

近日,廈門大學李劍鋒教授-谷宇副研究員團隊提出了一種基于雙功能路易斯堿添加劑(甲基氯化鎂,CH3MgCl)的鋰負極界面調控策略。該研究通過系統實驗與理論計算,揭示了CH3MgCl添加劑的多重作用機制:首先,CH3Mg+優先吸附在電極表面,誘導鋰鹽陰離子(如TFSI-)在亥姆霍茲層富集;同時甲基負離子作為強路易斯堿,通過親核攻擊促進TFSI-分解,進而促進富含LiF等無機組分的穩定SEI膜形成;此外,Mg2+優先沉積并形成Li-Mg合金界面層,顯著降低后續鋰沉積的成核過電位。上述多重機制協同作用,有效提升了鋰負極的穩定性和性能,使Li||Cu半電池及其與LiFePO4匹配的全電池均表現出更高的庫侖效率和更優異的循環穩定性。該研究通過引入廉價易得的路易斯堿添加劑,實現了穩定無機SEI膜的構建,為低成本、高安全性的鋰金屬電池開發提供了新的思路和方向。
相關結果發表Angewandte Chemie International Edition上,文章的第一作者是廈門大學碩士研究生方榕和嘉庚創新實驗室的馬思媛博士。
論文信息
Lewis-Base Electrolyte Additive Mediates Interfacial Chemistry for Stable Lithium Metal Batteries
Rong Fang, Dr. Siyuan Ma, Lian Ding, Dr. Yu Gu, Xin Dong, Dr. Duan-Hui Si, Prof. Jing-Hua Tian, Dr. Xiu-Mei Lin, Prof. Bing-Wei Mao, Prof. Jian-Feng Li
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202502048







