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魏迪研究員、王中林院士Sci.Adv.:具有雙向離子選擇性和二維離子邏輯控制能力的仿生Janus膜

滲透效應在生物體的信息傳遞和能量轉換方面具有雙重作用:Na+/K+通道的周期性關閉和開啟實現了動作電位的產生,突觸的Ca2+在神經遞質釋放和突觸可塑性中的關鍵作用線粒體中的化學滲透耦合機制驅動ATP合成,葉綠體中類囊體膜的質子梯度協助光能轉換為化學能。因此,高效的能量流動和精準的信息傳遞本質上是統一的,即“能量-信息流”這是多種生物過程的基本原理,并為人工離子通道的設計提供了關鍵見解。與體相離子傳輸行為不同,納米限域空間展現出一系列非同尋常的現象,包括電雙層重疊、離子庫侖阻塞以及超離子態等,為調控溶劑化離子傳輸提供了一種獨特的方法。在此基礎上,模仿生物離子通道的人工離子通道研究能夠加深對生物系統中復雜離子傳輸的理解,并推進納米限域空間的離子動力學研究。然而,當前的研究在很大程度上依賴于在納米限域空間活性材料原位生長過程,該過程既復雜又難以大規模推廣。此外,由于傳統膜只能實現陽離子或陰離子的單向傳輸,50倍鹽度梯度下的最大膜電壓被限制在約100 mV,這極大地制約了滲透效應的實際應用。因此,將仿生通道設計Janus膜結構可擴展的制備工藝融入先進離子交換膜設計中,對于提升最大膜電壓離子邏輯控制至關重要。提高膜電壓和滲透功率密度是推動滲透能捕獲技術進一步發展的關鍵,同時,二維離子邏輯控制作為一種新興技術,能夠在不依賴柵極電壓的條件下實現離子邏輯控制離子信號編碼,為神經形態信息處理提供了一種寶貴的途徑。


中國科學院北京納米能源與系統研究所的魏迪研究員團隊、王中林院士團隊與香港科技大學周艷光教授團隊合作,設計了一種具有雙向離子選擇性和二維離子邏輯控制的仿生Janus受氯離子電壓門控通道5ClC-5)的啟發,將MXene分別用EDTAPDDA修飾,得到兩種相反電荷的納米片(N-MXeneP-MXene),通過抽濾或打印的方式,可擴展地得到可實現陰陽離子雙向協同傳輸的NP-MXene。Janus膜表現出優異的單價離子選擇性,即允許K+,Na+Cl?單價離子高效傳輸,抑制Mg2+、Ca2+SO42?等二價離子的傳輸行為,這可歸因于亞納米通道的尺寸篩分效應、通道壁與離子的靜電作用、螯合作用和氫鍵作用的綜合結果。50倍鹽度梯度下,NP-MXene膜能夠實現可控的、協同Na+/Cl?傳輸,實現了85.1 W m?2的功率密度和181.5 mV的滲透電位,這是單個設備中報道的最高值。魏迪研究員團隊首次定義二維離子邏輯控制(2D iontronic logic control)概念,利用不同離子傳輸所產生的特定離子信號,實現受鹽度梯度調控的離子傳輸行為,無需外部柵極電壓即可實現信號的切換編碼,為神經形態信息處理離子邏輯電路的未來應用提供了可能,展示了“能量-信息流”廣泛的應用潛力和深遠的科學影響。
該成果以“Biomimetic Janus MXene membrane with bidirectional ion permselectivity for enhanced osmotic effects and iontronic logic control”為題發表在近期的Science Advances期刊上。
圖文導讀
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 1.生物離子通道以及仿生NP-MXene的示意圖。A)氯離子電壓門控通道5ClC-5)的離子擴散機制示意圖。(B)仿生NP-MXene的離子擴散機制示意圖。(CNP-MXene的橫截面掃描電子顯微鏡圖像。(D)在KBr溶液中浸泡后的NP-MXene截面的能譜分散 X 射線光譜(EDS)元素分布圖(Ti、NKBr)。(E)從X射線衍射(XRD)圖譜中獲得的MXeneN-MXene P-MXene通道的間距。
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 2.仿生NP-MXene納米限域通道的離子傳輸性能。A)電化學測試裝置示意圖。(BN-MXene、P-MXeneNP-MXene膜的跨膜離子電導對比。(CNP-MXene中離子在KCl鹽度梯度下的擴散示意圖。(D)具有KCl鹽度梯度的NP-MXene的滲透電壓VOS)和滲透電流密度(J)。(ENP-MXene離子在MgSO4鹽度梯度下的擴散示意圖。F)具有MgSO4鹽度梯度的NP-MXeneVOSJ。(GNP-MXene離子在MgCl2鹽度梯度下的擴散示意圖。H)具有MgCl2鹽度梯度的NP-MXeneVOSJ。(INP-MXene中離子在Na2SO4鹽度梯度下的擴散示意圖。J)具有Na2SO4鹽度梯度的NP-MXeneVOSJ。(KNP-MXene中離子在復雜體系中的擴散示意圖,左側(C1)為高濃度的MgSO4溶液和低濃度的NaCl溶液,右側(C2)為高濃度的NaCl溶液和低濃度的MgSO4溶液。(L)兩個鹽度梯度系統的IV曲線(系統1:(C10.5 M MgCl20.02 M NaCl|C21 M NaCl0.01 M MgCl2;系統2:(C10.5 M Na2SO40.02 M NaCl|C21 M NaCl0.01 M Na2SO4)。(MNa2SO4|MgCl2鹽度梯度系統NP-MXene通道中離子擴散模型的初始狀態和(N)最終狀態。(ONa2SO4|MgCl2鹽度梯度系統中離子通過NP-MXene通道的平均進入時間和通過時間。(P不同離子的水合能。(QR)位于溶液和NP-MXene通道入口處的水分子周圍氧的徑向分布函數(RDF)。
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 3. 仿生NP-MXene 膜在Na2SO4|MgCl2鹽度梯度系統中高效的滲透能量流。A)離子在NP-MXene中的擴散示意圖,左側(C1)為高濃度的MgCl2溶液和低濃度的Na2SO4溶液,右側(C2)為高濃度的Na2SO4溶液和低濃度的MgCl2溶液。(B)在Na2SO4|MgCl2鹽度梯度系統中,隨著外部電阻的增加,NP-MXene的滲透功率密度的變化情況。(C)在Na2SO4|MgCl2鹽度梯度系統中,N-MXene、P-MXene  NP-MXene不同鹽度梯度下的滲透電流密度的比較。(D)在Na2SO4|MgCl2鹽度梯度系統中,N-MXene、P-MXeneNP-MXene不同鹽度梯度下的滲透功率密度的比較。(E)在MgCl2、Na2SO4Na2SO4|MgCl2鹽度梯度系統中,NP-MXene不同鹽度梯度下的滲透電流密度的比較。(F)在MgCl2、Na2SO4Na2SO4|MgCl2鹽度梯度系統中,對NP-MXene不同鹽度梯度下滲透功率密度進行比較。(GNP-MXene器件的長期穩定性。(HNP-MXene器件已報道的其他器件滲透電壓滲透功率密度方面的比較。
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 4. NP-MXene膜實現的二維離子邏輯控制。A)以電子作為載流子的電子晶體管。(B)以離子作為載流子的離子電子晶體管具有虛擬柵極。(CNP-MXene離子電子晶體管的原理圖,包括源極、漏極和離子通道。(D)當施加刺激時電流信號會發生變化(離子)。(E)定義低電流信號水平(0)和高電流信號水平(1),分別對應單離子(鈉離子)和雙離子(鈉離子和氯離子)傳輸。(F)基于NP-MXene離子電子晶體管仿生離子流動的人機交互信息傳輸。
結論
本研究首次展示了二維離子邏輯控制(2D iontronic logic control概念,結合雙向離子選擇性傳輸,開啟了“能量-信息流”的全新應用。Janus膜表現出優異的單價離子選擇性,即允許K+Na+Cl?單價離子高效傳輸,抑制Mg2+、Ca2+SO42?等二價離子的傳輸行為,這可歸因于亞納米通道的尺寸篩分效應、通道壁與離子的靜電作用、螯合作用和氫鍵作用的綜合結果。分子動力學(MD)模擬和密度泛函理論(DFT)計算同樣證明了二價離子較單價離子在進入和傳輸兩個過程能壘更高,最終在通道呈現出單價離子主導的傳輸行為。在能量捕獲方面,NP-MXene50倍鹽度梯度下實現了極高的滲透功率密度85.1 W m?2創紀錄181.5 mV滲透電壓,這是單個器件中報道的最高值。在信息傳遞方面,利用不同離子傳輸所產生的特定離子信號,實現受鹽度梯度調控的離子傳輸行為,在離子電子晶體管中實現不同的“截止”、“線性”和“飽和”狀態,從而在無需外部柵極電壓的情況下實現人機交互和信號編碼。該研究凸顯了多離子選擇性通道在復雜流體系統中的潛在作用,為穩定的神經形態信息處理、先進的二維離子邏輯控制以及可擴展的高性能離子電子學器件應用奠定了基礎。
課題組介紹:
北京納米能源與系統研究所研究員魏迪離子電子學(Iontronics)實驗室負責人,北京市政府特聘專家、首都科技領軍人才,歐洲科學與藝術院院士 (MEASA),歐洲科學院院士 (FEurASc),美國國家發明家科學院院士 (FNAI),英國皇家化學會會士(FRSC),英國材料、礦物與礦業學會會士 (FIMMM),劍橋大學Wolfson學院高級研究員。目前,以通訊/第一作者在Nat. Energy, Nat. Commun., Sci. Adv., PNAS, Joule, Matter, Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Energ. Environ. Sci., Chem. Soc. Rev.等國際期刊發表論文130余篇;擁有國際專利申請(含PCT200余項、獲授權專利100余項,多項專利成功實現轉化,轉移給包括芬蘭諾基亞、美國Lyten等公司。聚焦納米技術在能源和傳感上的應用,在Wiley、劍橋大學等出版社出版英文專著6部。國際電化學協會(ISE) Brian Conway Prize得主,曾獲得過ISERSC等國際學術組織多項獎勵。團隊最新研究成果被中國工程院院士館科研進展、Cell出版社、麻省理工技術評論、DeepTech和美國物理學會(phys.org)等期刊和媒體報道。



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