近年來,由CO2引起發的海洋酸化,全球變暖等一系列環境問題已受到人們的廣泛關注;同時,CO2又可作為一種清潔、無毒、可再生的C1原料,與環氧化合物反應,可生成高附加值的環狀碳酸酯。因此,開發高效廉價的CO2環加成催化劑具有重要意義。與傳統的多相催化劑(聚合物、多孔氧化物等)相比,多孔碳具有優異的光熱效應,可以將光轉換成熱推進CO2環加成反應的進程。遺憾的是,純碳材料缺少有效的酸堿催化位點鮮少被用于CO2環加成反應。
近日,德國應用化學在線發表了來自中國科學技術大學江海龍教授課題組的工作,他們通過高溫(800℃)熱解模板法制備的中空ZIF-8微球,得到了具有高含量Zn單原子負載的N摻雜的空心多孔碳球,原子級分散的Zn/N位點,可分別作為Lewis酸/堿位點,活化環氧化合物和CO2分子;中空的腔體結構能使入射光多次反射,從而增加光的利用效率,提高光熱效應。該催化劑通過這些多重功能的協同作用,在室溫光照下實現了CO2環加成反應的高效催化。

該工作立足于對MOFs材料的深刻理解,以MOF前驅體制備具有顯著光熱效應的金屬單原子復合催化劑,通過不同功能的理性協同改善了反應在溫和條件下的效率,并為推進催化反應進程開辟了一條新途徑。
相關工作以“Metal-Organic-Framework-Derived Hollow N-Doped Porous Carbon with Ultrahigh Concentrations of Single Zn Atoms for Efficient Carbon Dioxide Conversion”為題發表在Angew. Chem. Int. Ed.上(DOI: 10.1002/anie.201813494)并被評為VIP論文。







