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2DOBM的自組裝原理和策略,以及2DOBM的結(jié)構(gòu)剪裁、功能調(diào)整和生物相關(guān)應(yīng)用

引言  
自2004年以來,二維(2D)無機(jī)材料得到了廣泛的研究,并被用于各種應(yīng)用。受到對類石墨烯材料的廣泛研究的啟發(fā),近年來還報(bào)道了一些其他無機(jī)2D材料,如石墨烯,硼烯,過渡金屬二鹵化物(TMD),過渡金屬碳化物(TMC)等。由于2D材料具有獨(dú)特的化學(xué)、物理和生物特性,因此在材料科學(xué)、納米器件、能源與環(huán)境科學(xué)、生物醫(yī)學(xué)和分析科學(xué)中具有很高的應(yīng)用潛力。除了2D無機(jī)材料外,基于各種生物分子(包括DNA、RNA、蛋白質(zhì)、多肽、類肽和其他生物聚合物)的自組裝2D有機(jī)生物材料(2DOBM)也展現(xiàn)出了獨(dú)特的結(jié)構(gòu)、功能和很高應(yīng)用潛力。利用非共價(jià)相互作用,例如氫鍵、靜電相互作用、疏水相互作用、p-p相互作用和范德華相互作用,通過自組裝過程制造2DOBM既簡便又高效。例如,可以通過調(diào)整實(shí)驗(yàn)條件并使用各種模板、界面和底物來誘導(dǎo)2DOBM的自組裝過程。對2DOBM中這些相互作用的深入了解,不僅有助于2DOBM的結(jié)構(gòu)和功能的設(shè)計(jì)和調(diào)控,而且還為下一代新型功能材料的設(shè)計(jì)開發(fā)開辟了新的途徑。一方面,我們可以將2DOBM的結(jié)構(gòu)從納米片調(diào)整為納米帶、網(wǎng)格、薄膜、納米層、陣列、甚至是2D多孔材料。另一方面,通過用納米粒子(NP)、碳材料、生物分子和無機(jī)納米材料對2DOBM進(jìn)行進(jìn)一步功能化,可以有效的調(diào)節(jié)2DOBM的功能及應(yīng)用。
  成果簡介  
北京化工大學(xué)蘇志強(qiáng)教授、中科院寧波材料所吳愛國教授和德國不來梅大學(xué)/青島大學(xué)魏剛教授在這篇綜述中,重點(diǎn)介紹了創(chuàng)建2DOBM的自組裝原理和策略,以及2DOBM的結(jié)構(gòu)剪裁、功能調(diào)整和生物相關(guān)應(yīng)用。在第2節(jié)中,作者介紹和討論了在溶液中,通過模板在界面和材料基底上創(chuàng)建2DOBM的基本自組裝原理和策略。在第3節(jié)中,作者總結(jié)了有關(guān)基于DNA、RNA、多肽、蛋白質(zhì)、病毒和其他生物聚合物制造2DOBM的基本原理的基本信息。在第4和第5節(jié)中,作者分別討論了定制和控制2DOBM的結(jié)構(gòu)和功能的策略和方法。此外,還展示了用于結(jié)構(gòu)和功能特定的生物相關(guān)應(yīng)用的2DOBM的最新進(jìn)展(第6節(jié))。最后,作者指出2DOBM不僅在生物相關(guān)領(lǐng)域而且在其他材料科學(xué)和納米技術(shù)領(lǐng)域也具有重要意義;同時(shí)強(qiáng)調(diào)了2DOBM的制造、功能化和應(yīng)用方面的當(dāng)前挑戰(zhàn)和未來前景。作者相信這項(xiàng)工作將激發(fā)有關(guān)新型功能性生物材料的合成和應(yīng)用的新研究,并將引起材料科學(xué)、工程、分析、生物物理學(xué)、生物醫(yī)學(xué)、組織工程、能源以及環(huán)境科學(xué)等領(lǐng)域研究者的廣泛興趣。該成果以題為The design and biomedical applications of self-assembled two-dimensional organic biomaterials發(fā)表在國際著名期刊Chem. Soc. Rev.
  圖文導(dǎo)讀  
Scheme 1. 2DOBM的結(jié)構(gòu)和功能修飾以及生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用示意圖
 Figure 1. 在溶液中形成2DOBM
(a)KLVFFAK的化學(xué)形成;
(b)KLVFFAK納米片和淀粉樣原纖維的TEM圖像;
(c,d)KLVFFAK納米片的結(jié)構(gòu)模型。
Figure 2.通過基于模板的合成形成2DOBM
(a)生產(chǎn)ATCS膜的制造步驟以及ATCS膜上的細(xì)胞反應(yīng);
(b)立式納米顆粒超晶格片的示意圖。
Figure 3.在空氣-水界面處形成多肽2DOBM
Figure 4.空氣-水界面處形成多肽2DOBM
(a)使用YYACAYY解決方案的刻面形成機(jī)理示意圖;
(b)在培養(yǎng)皿中整個(gè)空氣/水界面上形成的厚的肽膜;
(c)大型2D膠片的TEM圖像;
(d)懸浮介導(dǎo)的自組裝;
(e)重力作用下水坑狀液滴上的PA分布示意圖;
(f)納米組件的SEM圖像。
Figure 5.在底物上形成多肽2DOBM
(a)發(fā)生堆積時(shí)FF二肽自組裝的可能機(jī)制;
(b)EF(電場)正增長的示意圖。
Figure 6.在各種材料上制備溶菌酶2D納米膜和穩(wěn)定涂層
(a,b)在浸沒材料表面(固/液界面)和水溶液表面(汽/液界面)形成溶菌酶納米膜的示意圖;
(c)以瓊脂糖水凝膠為印章的接觸印刷技術(shù),將合成后的自由漂浮納米膜沉積在水敏性基材上。

Figure 7.DNA 2DOBMsSDNA薄膜錳離子修飾及制備

Figure 8. DNA自組裝形成2DOBM

(a)二維納米網(wǎng)格;
(b)2D陣列;
(c)2D DNA管和晶格。
Figure 9.蛋白質(zhì)基2DOBM溶菌酶和聚合物改性的鈦基生物材料的制備和生物學(xué)評價(jià)
Figure 10.自組裝蛋白質(zhì)2DOBM
(a)在快速和緩慢成核條件下鋅介導(dǎo)的RIDC3自組裝模型;
(b)通過金屬介導(dǎo)的相互作用設(shè)計(jì)2D蛋白質(zhì)陣列。

Figure 11.二維蛋白質(zhì)網(wǎng)絡(luò)的形成:八聚體LDH和二聚體FDH在體外和體內(nèi)自組裝的策略

Figure 12./類肽2DOBM的制備
(a)通過肽EF4E,EF4K,EF4E / KF4K混合物和KF4K形成扭曲的帶,帶和原纖維的機(jī)制;
(b)糖基化類肽納米片的合成方案(左)和均相FRET分析法,用于驗(yàn)證蛋白質(zhì)與糖基化類肽納米片的結(jié)合(右)。
Figure 13.DNA-聚合物2DOBM的形成
(a)分層自組裝過程的圖示;
(b)化學(xué)修飾的寡核苷酸1的核苷酸序列和結(jié)構(gòu)以及2D聚合物形成的過程。
Figure 14.2DOBM的設(shè)計(jì)、表征與應(yīng)用
(a)通過分子設(shè)計(jì)和自組裝設(shè)計(jì)2DOBM;
(b)F6C11自組裝成Janus納米片的示意圖;
(c)鏈霉親和素在納米片上的吸附;
(d)展示生物素的納米片的TEM圖像。

Figure 15.由原纖維制備2DOBM

(a)BSA原纖化的示意性過程;
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