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南開羅景山Angew:銅負載Rh簇和SACs將硝酸鹽高效電化學還原成氨

on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">電化學硝酸鹽還原反應(nitrate reduction reaction, NITRR)為恢復全球氮循環中的不平衡提供了一種有前景的解決方案,同時實現了一種可持續和分散的氨來源途徑。

基于此,南開大學羅景山教授(通訊作者)等人報道了一種用于NITRR的新型電催化劑,該催化劑由分散在銅納米線(Cu NWs)上的銠(Rh)原子簇和單原子組成。
在文中,作者構建了一系列基于Rh簇和Cu NWs上負載的單原子的電極(Rh@Cu)。NITRR作為Rh含量的函數進行了探索,在非常低的Rh負載([email protected]%)下催化生產NH3的局部電流密度為162 mA cm-2,在-0.2 V vs. RHE下的法拉第效率(FE)為93%,同時最高NH3產率達到創紀錄的1.27 mmol h-1 cm-2
更重要的是,15N標記和核磁共振(NMR)實驗證實硝酸鹽是產生氨的唯一氮源。通過電子順磁共振(EPR)光譜、原位紅外光譜、原位拉曼光譜、在線差分電化學質譜(DEMS)對反應的機理見解,以及密度泛函理論(DFT)建模對Cu和Rh之間的協同催化合作提供了令人信服的證據。Cu位點優先穩定氮中間物質,而鄰位Rh提供表面氫化進行所需的活化H物種,最終氨作為產物析出。
Efficient Electrochemical Nitrate Reduction to Ammonia with Copper Supported Rhodium Cluster and Single-Atom Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202202556.
https://doi.org/10.1002/anie.202202556.


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