<section style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">析氧反應(yīng)(OER)是許多電化學(xué)轉(zhuǎn)化中的關(guān)鍵半反應(yīng),由于其多電子轉(zhuǎn)移性質(zhì),該反應(yīng)通常緩慢。因此,設(shè)計和開發(fā)高效的電催化劑對于改善其動力學(xué)至關(guān)重要。鈣鈦礦氧化物是一種熱門的OER催化劑,但它們的活性仍然不足,其中縮放關(guān)系限制了活性的提高。
基于此,澳大利亞科廷大學(xué)邵宗平和南昆士蘭大學(xué)葛磊等證明了A位陽離子缺陷的定制可導(dǎo)致鈣鈦礦氧化物塊體的不同氧擴散速率,從而為研究晶格氧參與OER的作用提供了一個完美的平臺,并且可以進(jìn)一步利用這種陽離子缺陷控制來開發(fā)用于OER的新型鈣鈦礦基電催化劑。研究人員在這項工作中設(shè)計了一種A位Sr缺陷鈣鈦礦催化劑,隨著更多Sr缺陷的引入,它可以更有效地催化OER。重要的是,研究發(fā)現(xiàn)Sr缺陷的引入僅改變了氧空位濃度,從而改變了允許氧遷移率的能力,而不會影響材料的晶體結(jié)構(gòu)和/或電子結(jié)構(gòu)。這一發(fā)現(xiàn)表明OER活性和氧離子擴散率之間的強相關(guān)性相結(jié)合,晶格氧參與在利用LOM機制的鈣鈦礦催化劑上促進(jìn)OER起到關(guān)鍵作用。實驗結(jié)果表明,通過調(diào)整引入鈣鈦礦系統(tǒng)的A位缺陷量,可以輕松優(yōu)化OER活性,從而制備出具有巨大應(yīng)用潛力的高效、缺陽離子鈣鈦礦催化劑,可用于OER相關(guān)的可充電鋅-空氣電池和水電解槽等實際應(yīng)用。從這項工作中獲得的基本見解可以為設(shè)計用于各種清潔能源應(yīng)用的具有更高效率的催化劑材料提供指導(dǎo)。New Undisputed Evidence and Strategy for Enhanced Lattice-Oxygen Participation of Perovskite Electrocatalyst through Cation Deficiency Manipulation. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202200530