高電壓鋰金屬電池是極富吸引力的下一代高能量密度電池體系。具有富陰離子配位溶劑化結(jié)構(gòu)的電解質(zhì)因其良好的界面兼容性，能夠支持高壓鋰金屬電池的長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)行。然而富陰離子溶劑化結(jié)構(gòu)降低了電解質(zhì)中的鋰離子傳輸效率，這極大限制了其在高電流倍率下的實(shí)用化場(chǎng)景應(yīng)用。如何在不減少富陰離子配位電解液界面穩(wěn)定性的同時(shí)提高其鋰離子傳質(zhì)效率，成為高壓鋰金屬電池實(shí)用化研究中的重點(diǎn)。 近日，中國(guó)科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所沈炎賓研究員團(tuán)隊(duì)采用等比例雙陰離子策略成功改善了富陰離子配位溶劑化結(jié)構(gòu)電解液（以局部高濃電解液為例）鋰離子傳輸效率，實(shí)現(xiàn)高電壓鋰金屬電池的高電流倍率穩(wěn)定循環(huán)，同時(shí)發(fā)現(xiàn)并驗(yàn)證了一種基于陰離子配位拓?fù)鋵W(xué)對(duì)富陰離子配位電解液中鋰離子傳質(zhì)效率影響的普適性規(guī)律。 基于陰離子不同配位位點(diǎn)類(lèi)型將陰離子分為兩類(lèi)：?jiǎn)闻湮晃稽c(diǎn)（中心對(duì)稱(chēng)）與多配位位點(diǎn)（非中心對(duì)稱(chēng)）陰離子。測(cè)量不同的等比例雙陰離子組合構(gòu)成的局部高濃電解液的離子電導(dǎo)率、鋰離子遷移數(shù)與鋰離子電導(dǎo)率，發(fā)現(xiàn)其影響規(guī)律：并非所有陰離子組合均能對(duì)鋰離子傳輸有正面影響；只有具有多配位位點(diǎn)的陰離子組合才能有效促進(jìn)鋰離子的傳導(dǎo)，而中心對(duì)稱(chēng)單配位陰離子的組合則對(duì)鋰離子傳導(dǎo)影響甚微，甚至產(chǎn)生負(fù)面影響。
最終基于以上發(fā)現(xiàn)規(guī)律構(gòu)建的等比例雙陰離子局部高濃電解液，實(shí)現(xiàn)4.5 V NCM811||Li電池在高電流密度（3.78 mA cm-2）下的穩(wěn)定循環(huán)，185周后容量保持率達(dá)79.3%。 這項(xiàng)研究不僅為提升LHCE的鋰離子傳輸效率提供了一種嶄新策略，也適用于涉及高配位數(shù)陰離子的其他電解質(zhì)系統(tǒng)，為發(fā)展高倍率穩(wěn)定運(yùn)行的LMB電解質(zhì)系統(tǒng)展現(xiàn)了新的可能性。 論文信息 Coordination Topology Design in Anion-Rich Solvated Electrolytes for High-Voltage Lithium Metal Batteries Dr. Ruowei Yi, Kui Xu, Wenlong Zhao, Zixu Ren, Dr. Qingyu Dong, Dr. Hui Shao, Prof. Yanbin Shen, Liwei Chen Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202423439
