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上海有機所張卡卡:給體-敏化-受體三組分策略實現的有機長效發光

近日,中國科學院上海有機化學研究所張卡卡課題組提出了一種基于給體-敏化劑-受體(DSA)三組分體系的有機長效發光(OLPL)材料設計策略。該策略通過引入經典的電子給體N,N,N',N'-四甲基聯苯胺(TMB)、具有電子捕獲能力的苯甲酸苯酯(PhB)基體以及高效光敏劑二氟化硼β-二酮(BF?bdk),成功實現了室溫下長達數小時的OLPL發光。得益于豐富的BF?bdk分子庫,開發了20種具有不同分子結構、發光顏色和余輝時間的OLPL材料,實現了發光顏色、余輝時長的可控調節,并展現信息加密與生物成像等應用潛力




背景介紹:

有機長持續發光(OLPL)材料因其在移除激發源后仍能持續發光數分鐘甚至數小時的特性,在防偽、生物成像和智能傳感等領域備受關注。然而,目前OLPL材料的制備主要依賴于給體-受體(D-A)電荷轉移機制(圖1a)或雙光子電離(TPI)機制(圖1b),材料種類有限,且設計策略缺乏普適性。

 

與無機長余輝材料相比,OLPL材料具有制備條件溫和、成本低、生物相容性好等優勢,但其發展仍受限于發光效率低和環境穩定性差等問題。因此,開發一種普適性強、性能可控的OLPL材料設計策略具有重要意義。


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圖1.(a, b)已報道的用于實現OLPL材料的給體-受體(D-A)分子間電荷轉移機制和雙光子電離(TPI)機制。(c)實現 OLPL的給體-敏化劑-受體機制示意圖。選擇三種具有能級匹配的不同類型有機小分子分別作為給體、敏化劑和受體:光敏劑首先被光激發,隨后空穴和電子從光敏劑中被提取并分別滯留于給體和受體上,形成電荷分離態;隨后在光敏劑處發生電荷延遲復合過程,釋放 OLPL 余輝。



本文亮點

基于此,本文提出了一種給體-敏化劑-受體(DSA)三組分策略(圖1c)。其中,經典電子給體TMB充當空穴陷阱,促進電荷分離;苯甲酸苯酯(PhB)基體充當電子捕獲劑,其剛性晶體結構可以保護激子和自由基中間體;高吸光系數和高發光效率的BF?bdk分子充當敏化劑,高效吸收光能發生電荷分離,并在電荷重組階段高效捕獲激子,釋放OLPL。

 

基于 BF?bdk 分子的結構可調性(圖2),制備了20種性能不同的OLPL材料(部分見圖3圖4),實現了發光顏色的多樣性(從藍色到黃綠色)、余輝時間的可控性(從7 分鐘到 80 分鐘不等、發光性質可調性(S1或T1態發光)。

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圖2. 使用的BF2bdk的化學結構示意圖。


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圖3.(a)TMB-1-PhB-0.2% 余輝材料在 365 nm 紫外光激發下及移除激發光后的照片。(b)TMB-1-PhB-0.2% 材料在 365 nm 激發下的延遲發射光譜(不同延遲時間)。(c)TMB-1-PhB-0.2% 材料的 OLPL 發射衰減曲線對數圖(監測 525 nm)。(d)TMB-1-PhB-0.2% 材料在 365 nm 激發下的發射衰減曲線(監測 525 nm)。(e)1-PhB-0.2% 和 TMB-1-PhB-0.2% 材料在 365 nm 激發下的發射衰減曲線(1000 秒內,監測 525 nm)。

 

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圖4.(a, d, g)TMB-2-PhB-0.2%、TMB-3-PhB-0.2%、TMB-4-PhB-0.2%材料在 365 nm 激發下不同延遲時間的延遲發射光譜。(b, e, h)TMB-2-PhB-0.2%、TMB-3-PhB-0.2%、TMB-4-PhB-0.2%材料的 OLPL 發射衰減曲線對數圖。(c, f, i)TMB-2-PhB-0.2%、TMB-3-PhB-0.2%、TMB-4-PhB-0.2%材料在 365 nm 激發下的發射衰減曲線(延遲 1 毫秒)。

 

利用表面活性劑 F127 輔助分散,這些OLPL 材料可形成穩定水性懸浮液(圖5),在 37 秒延遲時間仍可檢測到余輝,且細胞毒性低(相對存活率 67%~94%),展現生物成像應用前景。

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圖5.(a)TMB-1-PhB 水分散體的制備示意圖。(b)TMB-1-PhB 水分散體在 365 nm 紫外光激發下及移除激發光后的照片。(c)TMB-1-PhB 水分散體的延遲發射光譜(延遲 37 秒),插圖為小鼠體內初步生物成像研究。(d)TMB-1-PhB 水分散體的室溫穩態發射光譜和延遲發射光譜(延遲 1 毫秒)。




總結與展望:

綜上所述,本文報道的DSA三組分策略為OLPL 材料設計提供了普適性框架,通過 BF?bdk 敏化劑的分子工程,實現了余輝性能的精準調控。未來研究將聚焦電荷復合動力學優化,通過降低電荷復合速率指數(m 值)進一步延長余輝時長,并探索其在活體成像、智能傳感等領域的深度應用。


文章詳情:

Donor-Sensitizer-Acceptor Three-Component System for Organic Long Persistent Luminescence Materials

Ying Zeng,# Guangming Wang,# Hongxin Gao,# Xuefeng Chen, Xixi Piao, Yufang Li, Xiaolan Tan, Chin-Yiu Chan*, Biaobing Wang*, and Kaka Zhang*

Cite this by DOI: 10.31635/ccschem.025.202505511

文章鏈接: https://doi.org/10.31635/ccschem.025.202505511


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