近日,天津大學(xué)胡文彬、鐘澄團隊提出了一種“基于有機-無機雙模板的電化學(xué)沉積”策略,制備得到介孔修飾的自支撐鈀納米管陣列催化劑(P-PdNTA)。制備高性能電催化劑是將甲酸或甲酸燃料電池商業(yè)化的最關(guān)鍵步驟。在這項工作中,使用雙模板電沉積方法來創(chuàng)建獨立的介孔裝飾鈀納米管陣列(P-PdNTA),作為對甲酸和甲酸氧化(FAO / FOR)的雙功能電催化劑。基于植物三醇的軟模板可改變鋁陽極氧化物內(nèi)部的表面化學(xué)表面,從而促進高度穩(wěn)定的鈀納米管的受控電沉積。

論文第一作者為天津大學(xué)材料學(xué)院丁佳博士和上海交通大學(xué)材料學(xué)院劉智博士。

犧牲軟模板會在納米管上產(chǎn)生大量的介孔,相對于無介孔的PdNTA基線,其電化學(xué)活性表面積增加了189%。此外,軟模板通過擾動常規(guī)納米管的生長顯著增加了單位面積催化活性位點的密度,這是P-PdNTA與PdNTA的面積催化活性翻了一番所證明的。值得注意的是,P-PdNTA對FAO和FOR的重量催化電流分別為3.65和3.87 A mg-1,分別比商業(yè)Pt / C高8.5和6.5倍。這些值是最令人鼓舞的報告之一,它們得益于快速的物質(zhì)傳輸,大的電化學(xué)活性表面積和高催化活性位點的面積的獨特協(xié)同作用。

Fig2: 催化劑電鏡圖片

Fig3: 催化劑合成機理示意圖

Fig4:甲酸氧化性能
這項研究是首次超越常規(guī)一維納米結(jié)構(gòu)的研究鈀催化劑。通過獨特的AAO-植物三醇雙模板電沉積方法,我們創(chuàng)建了具有其他介孔性(P-PdNTA)的穩(wěn)定的獨立式Pd納米管陣列。P-PdNTA電極受益于開放式結(jié)構(gòu),該結(jié)構(gòu)有利于物質(zhì)的快速運輸,ECSA的擴大以及具有高催化活性的各向異性的表面亞結(jié)構(gòu),對甲酸和甲酸氧化均具有出色的電催化活性。例如,在酸性和堿性介質(zhì)中測得的重量催化電流分別為3.65和3.87 A mg-1,超過了大多數(shù)最新的納米結(jié)構(gòu)的Pd基催化劑。此外,對納米線相對于納米管轉(zhuǎn)變的機理進行了深入研究,從而獲得了對固液界面核心功能的新見解,從而確定了從AAO通道復(fù)制的1D鈀的形態(tài)。







