
圖1 Ni-CHA、Ni/CHA與Ni/SiO?樣品的掃描電子顯微鏡圖像(a–c)、透射電子顯微鏡圖像(d–f)及基于TEM圖像的Ni顆粒粒徑分布(g–i)

圖2 Ni-CHA、Ni/CHA與Ni/SiO?在傳統DRM(A, B)與電熱EDRM(C, D)條件下的催化性能比較,包括CH?轉化率、CO?轉化率與H?/CO比;(E)本研究與其他文獻中Ni基催化劑的合成氣時空產率對比

圖3 (A)反應器軸向溫度分布測量示意圖;(B–E)空白SiC與涂覆Ni-CHA的SiC在內部焦耳加熱(B, D)和外部加熱(C, E)條件下的溫度分布,其中黃色區域表示催化劑床層

圖4 Ni-CHA在CH?/CO?氣流中隨溫度變化的Operando DRIFTS譜圖,分別采用(A)內部焦耳加熱與(B)傳統加熱方式;(C)硅羥基區域與(D)碳酸鹽區域在700 °C下的電熱與傳統加熱譜圖對比

圖5 Ni-CHA在600 °C電熱條件下的原位DRIFTS譜圖:(A–C)羥基區域與(D–F)碳酸鹽區域,氣體切換順序為CO? → CO?/CH? → CO?

示意圖 1 沸石中嵌入Ni顆粒上硅醇輔助的雙齒碳酸鹽反應路徑機理示意圖
總之,本研究通過將Ni嵌入沸石構建的封裝型催化劑與可再生電力驅動的內部焦耳加熱策略相結合,成功實現了甲烷與二氧化碳的高效電熱干重整轉化。基于該集成化系統,研究團隊突破了傳統干重整過程中能耗高、易積碳和金屬燒結三大瓶頸,在未稀釋原料氣條件下實現了17850 L?yngas/(gNi·h)的創紀錄合成氣時空產率,并保持超過330小時的連續穩定運行,未觀察到活性下降或積碳現象。機理研究進一步揭示,電流誘導下Ni顆粒與沸石骨架中的硅醇基團協同作用,形成獨特的雙齒碳酸鹽介導反應路徑,從而顯著提升CO?活化效率并促進表面碳的快速消解。該策略不僅為溫室氣體資源化利用提供了兼具高能效與工業可行性的技術方案,也彰顯了電熱催化在強吸熱反應中的廣闊應用潛力。未來可探索電流對活性位點的電磁調控機制及其在多元吸熱催化體系中的普適性規律。
文獻信息:Stable Electrothermal Reforming of Undiluted CH 4 /CO 2 by Integrating Encapsulated Ni Nanoparticles with Internal Joule Heating. Xiaoqiang Huang;Jingwen Chu;Yanru Zhu;Jingrou Ye;Chengeng Li;Jing He;Xue Duan. ISSN: 2155-5435 , 2155-5435; DOI: 10.1021/acscatal.5c04632. ACS Catalysis. , 2025, p.17645-17657







