▲第一作者：馮海鳳，劉晨;通訊作者：杜軼，陳嵐，周思 通訊單位：UOW, Beihang, IOP Physics, DLUT論文DOI：10.1021/acs.nanolett.9b05316 研究者利用分子束外延方法在Al(100)表面成功制備了一種具有方晶格的單層二維錫薄膜（Sn√2 × √2）。理論計算和實驗表征揭示了這種Sn√2 × √2和最表面的Al原子層形成了具有翹曲結構的二維方晶格。掃描隧道顯微鏡（STM）和低能電子衍射實驗揭示了這種Sn-Al方晶格具有Lieb晶格的特點，并具有面外翹曲特征。
在固體材料中，晶格的幾何結構和對稱性對于電子的傳輸起到調制的作用。由于介電屏蔽效果的減弱和量子局限效應的增強，二維材料往往蘊藏著很多有趣的強關聯電子體系和許多對應的新奇的物理性質。作為一個非常重要的方形阻挫晶格，Lieb晶格中存在受拓撲保性護的平帶（夾在兩個狄拉克錐之間）這一特殊的能帶結構。這種特殊的能帶結構由于有望實現分數量子霍爾效應，超導和若干種拓撲態等奇異的電子性質得到了非常廣泛的關注。然而由于二維固體晶格，尤其是二維方形晶格往往不能穩定的存在，Lieb晶格目前只在一些人造分子體系、光子波導陣列和冷原子體系中得到了實現。而在固體材料中，Lieb晶格的缺席無疑是探索它的性質和開發其應用的最大障礙。近些年，以類石墨烯的二維Xenes為代表的單元素的層狀二維單原子層的成功合成，說明了通過分子束外延生長方法可以在金屬襯底上獲得具有翹曲（buckled）結構的的亞穩定二維材料。因此，具有Lieb晶格的二維材料有望通過選擇合適的元素和金屬襯底，并通過外延生長的方法獲得。基于這種想法，將半層異質元素外延生長在具有BCC結構的金屬襯底的（100）晶面，就可能獲得具有翹曲結構的Lieb晶格。異質元素原子需要以√2 × √2 的結構占據金屬襯底（100）面上的空位（hollow site），并且在襯底表面不形成團簇并不與襯底金屬原子形成置換。研究者利用分子束外延方法在Al(100)表面成功制備了一種具有方晶格的單層二維錫薄膜（Sn√2 × √2）。理論計算（圖1）和實驗表征（圖2）揭示了這種Sn√2 × √2和最表面的Al原子層形成了具有翹曲結構的二維方晶格。掃描隧道顯微鏡（STM）和低能電子衍射實驗揭示了這種Sn-Al方晶格具有Lieb晶格的特點，并具有面外翹曲特征。其Lieb晶格的穩定性得益于Al和Sn不混溶特性和Sn-Al的特殊相互作用。第一性原理計算驗證了Sn原子和最表層Al原子可以在具有翹曲結構的條件下形成Lieb結構。Sn和表面Al原子的適當相互作用和電荷轉移對于穩定這種獨特的方形晶格結構至關重要。同時，其結構穩定性和不同翹曲度有直接關系，具有1.6 ?的翹曲高度的體系最穩定。角分辨光電子能譜（ARPES）（圖3）揭示了此翹曲Lieb晶格和Al襯底具有截然不同的電子結構。理論計算表明（圖1），鋁的 pxy和錫的 pz電子態可以在翹曲Lieb晶格中構成受鏡面反射對稱性保護的部分破缺節點線環（partially broken nodal line (NL) loop）電子結構。在自旋軌道耦合（SOC）效應下可以展示出Z2=1的拓撲絕緣態。▲圖1. (a),(b)Sn和最表層Al構成的翹曲Lieb晶格的示意圖; (c)不同翹曲高度對應的結合能和NL能系的大小; (d)-(e)翹曲Lieb晶格的能帶結構以及NL的三維結構。
▲圖2. (a)-(c)不同覆蓋率的Sn在Al(100)的STM圖; (d)0.5 ML Sn的結構為√2 × √2; (e) LEED結果展示出√2 × √2結構，與STM結構一致。
▲圖3.翹曲Lieb晶格的ARPES結果: (a),(b)翹曲Lieb晶格對體系費米面的影響; (c),(d)不同的APRES截面; (e)Γ點到M點的不能能量的電子結構演化; (f)翹曲Lieb晶格在Al(100)上的電子結構的計算模擬。
這個工作為構建以Lieb晶格為代表的新奇二維量子材料，尤其是受對稱性保護的拓撲電子體系，提供了新的思路。本工作是由澳大利亞伍倫貢大學、北京航空航天大學、中科院物理所、大連理工大學、中科院高能物理所和南開大學聯合團隊共同完成，第一作者為澳大利亞伍倫貢大學馮海鳳博士和高能物理所劉晨博士，通訊作者為杜軼教授、陳嵐教授、周思教授。
