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直接甲醇燃料電池(DMFC)被認(rèn)為是最有前景的高能量密度能量轉(zhuǎn)換裝置之一，其中鉑基催化劑被用作高效甲醇氧化反應(yīng)的最有效的電催化劑。然而，此類貴金屬催化劑存在成本高、易中毒、商業(yè)應(yīng)用受限等缺陷。因此，人們期待低成本、抗中毒催化劑的設(shè)計(jì)和開發(fā)。

在這里，中科院化學(xué)研究所李玉良、香港理工大學(xué)黃勃龍和山東大學(xué)薛玉瑞等巧妙地使用N摻雜石墨炔(NGDY)制備了零價(jià)鉑原子催化劑(Pt/NGDY)，該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的活性、高pH適應(yīng)性和對(duì)MOR的高CO耐受性。

Pt/NGDY催化劑在寬pH范圍內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，包括高比活度和質(zhì)量活度。例如，Pt/NGDY在堿性、酸性和中性條件下對(duì)MOR的質(zhì)量活度(比活度)分別為1449 mA mg_Pt^-1(154 mA cm^-2)、296 mA mg_Pt^-1(29 mA cm^{- 2})和110 mA mg_Pt^-1(22 mA cm^-2)，分別是Pt/C的5倍、29倍和8倍。此外，Pt/NGDY催化劑在MOR中也表現(xiàn)出強(qiáng)大的穩(wěn)定性和抗CO中毒，優(yōu)于商用20 wt% Pt。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，NGDY上的高Pt負(fù)載是由于NGDY失去對(duì)稱性和電子同質(zhì)性而實(shí)現(xiàn)的，這允許更多的Pt錨定在不同的位置；具有不同電活性的不同Pt位點(diǎn)的協(xié)同作用不僅促進(jìn)了電子向MOR中間體的轉(zhuǎn)移，而且還改善了對(duì)CO中毒的抑制，從而提高了耐久性。這項(xiàng)工作為通過高負(fù)載策略實(shí)現(xiàn)與MOR中的納米顆粒性能相當(dāng)?shù)?a data-mid="658" href="http://www.bszx123.com/a/872.html">單原子催化劑提供了具體例子。

Highly Loaded Independent Pt⁰ Atoms on Graphdiyne for pH-General Methanol Oxidation Reaction. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202104991