隨著全球環境污染的加劇和氣候變化，迫切需要開發可再生能源來減少傳統化石燃料的使用。氫氣因其高能量密度和零碳含量而被廣泛認為是理想的替代能源載體。在全球積極推動可持續能源轉型的背景下，將生物質平臺分子電氧化與水電解相結合，成為降低制氫能耗并同時獲取高價值化學品的極具前景的策略。然而，目前有機電氧化反應的效率仍有待進一步提升。
在此背景下，重慶大學魏子棟教授、黃尋副教授團隊開發出一種高效的Ce、Mo共摻雜鎳基催化劑（NiMoCe/NF），用于糠醛電氧化反應。該催化劑在1.46 V vs. RHE的低電位下即可達到1000 mA cm-2的工業級電流密度，對糠酸的選擇性高達99.4%，法拉第效率達97.7%。當將NiMoCe/NF作為陽極催化劑應用于陰離子交換膜反應器時，其性能優勢更為突出。在僅1.85 V和2.15 V的電池電壓下，就能分別維持500 mA cm-2和1000 mA cm-2的電流密度，遠超大多數報道中200 mA cm-2的連續流電解槽。此外，該系統在連續運行200小時后，仍表現出出色的穩定性，電流密度無明顯下降。
DFT理論計算及原位測試進一步闡釋了催化反應機理，明確了Mo和Ce在促進糠醛氧化過程中的協同作用。Mo的引入使催化劑呈現高自旋狀態，從而增強了糠醛在活性位點上的吸附。同時，Ce和Mo的共摻雜有利于調控M-O鍵的電子結構，并激活晶格氧參與O-O鍵的形成，所生成的高活性OH提高了生物質分子在大電流密度下的電氧化效率。
這項研究成果有望推動生物質增值與工業制氫的高效耦合，對實現綠色能源和化學工業的可持續發展具有重要意義。
論文信息
Activating Surface Oxygen in Ce/Mo-Doped Ni Oxyhydroxide for Synergistically Enhancing Furfural Oxidation and Hydrogen Evolution at Ampere-Level Current Densities
Tian Cao, Jia Cheng, Yang Xiang, Linping Hu, Xiaohua Hu, Li Li, Xun Huang, Zidong Wei
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202506017
