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在堿性HER過程中，在催化劑表面局部結(jié)構(gòu)之外是電極上的動態(tài)邊界--固體催化劑與周圍電解質(zhì)相互作用的局部界面結(jié)構(gòu)，這個界面有助于控制電子轉(zhuǎn)移和質(zhì)子還原過程動力學(xué)。對催化劑表面結(jié)構(gòu)的操縱顯示出了改變電解電解質(zhì)界面的潛力。

對堿性HER中電極-電解質(zhì)界面的全面研究有限，主要集中在鉑(Pt)為主的催化劑體系。在Pt基催化劑上，電極-電解質(zhì)界面促進(jìn)了水/質(zhì)子吸附、電子轉(zhuǎn)移和解吸過程的微妙平衡，這對于堿性環(huán)境中的速率決定步驟中起著關(guān)鍵作用。

然而，由于Pt的高成本和可用性有限，迫切需要探索有效的替代催化劑材料。最近的研究表明，相對便宜的Ru基電催化劑可以有效催化堿性HER，因為它們與Pt的水結(jié)合能力相當(dāng)。盡管有這些優(yōu)點，但關(guān)于局部結(jié)構(gòu)調(diào)控對Ru基催化劑催化界面和性能影響的研究仍然有限。

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)宋禮、江俊和Mou Lihui等采用連續(xù)的催化聚合-離子還原-熱熱解策略合成了Fe合金化的缺陷碳負(fù)載的RuFe納米顆粒(RuFe/FeNC)，其能夠高效催化堿性HER。

通過電化學(xué)、原位ATRIR、原位拉曼、密度泛函理論(DFT)計算和從頭算分子動力學(xué)(AIMD)模擬，研究了Fe位點對堿性Ru納米粒子催化界面和表面性能的正調(diào)控作用。結(jié)果表明，F(xiàn)e位點可以調(diào)節(jié)界面水分子的分布，削弱催化劑表面的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，從而促進(jìn)了界面水分子的吸附和活化。

同時，富電子Ru位點的H吸附動力學(xué)優(yōu)化到接近理想狀態(tài)，形成了富含水合氫離子的類酸微環(huán)境。此外，界面氫氧化物對Fe位點的結(jié)合具有較高的親和力，減輕了氫氧化物在Ru活性位點吸附引起的位點阻塞。隨著OH在Fe位點上的吸附，Ru位上水解離的能壘明顯降低。

性能測試結(jié)果顯示，在堿性條件下，RuFe/FeNC催化劑達(dá)到10 mA cm^-2電流密度所需的HER過電位僅為9.3 mV，在-0.025 V_RHE時的周轉(zhuǎn)率(TOF)為1.35 H₂ s^-1，優(yōu)于20% Pt/C(35.7 mV，0.21 H₂ s^-1)。此外，此外，RuFe/FeNC在-0.01 V_RHE的電位下連續(xù)穩(wěn)定電解超過40小時，穩(wěn)定性測試后材料的形貌和結(jié)構(gòu)基本未發(fā)生變化，顯示出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

總的來說，該項工作克服了堿性HER過程中水解離緩慢、質(zhì)子供應(yīng)較少和關(guān)鍵中間體吸附/解吸較差的限制，也為通過摻雜控制界面結(jié)構(gòu)來提高HER性能提供了一個新的視角。

Iron-doped ruthenium with good interfacial environment achieving superior hydrogen evolution activity under alkaline condition. Energy & Environmental Science, 2025. DOI: 10.1039/D4EE05356G