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引言

可充電鋅空電池由于其成本低廉，環(huán)境友好，高能量密度等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是非常有潛力的下一代能量儲存轉(zhuǎn)化裝置。雖然貴金屬（Pt, Ru和Ir）及其衍生物具有優(yōu)異的催化性能，但是其昂貴的價(jià)格，不盡人意的耐久性極大的限制了它們的大規(guī)模應(yīng)用。

含有M-N (M = Fe, Co)物種的多孔碳材料作為一種電催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的ORR催化活性，但其OER活性并不突出，嚴(yán)重限制了這類材料在可充電鋅空電池方面的應(yīng)用。

因此，在保持M-N-C催化劑高ORR活性的同時(shí)增加其OER催化活性以適用于可充電鋅空電池的應(yīng)用具有重要意義。

成果展示

近期，南開大學(xué)袁忠勇教授課題組構(gòu)建了一種含有鐵基納米粒子的Fe-N/C多孔空心碳球材料。所合成的材料表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR和OER雙功能催化活性。其中，多孔空心結(jié)構(gòu)對催化活性的增強(qiáng)起到了很大的促進(jìn)作用，F(xiàn)e-Nx物種是ORR的主要活性位點(diǎn)，鐵基納米粒子的存在極大的增強(qiáng)了催化劑的OER活性。

圖文導(dǎo)讀

圖 1. FeOx@N-PHCS合成示意圖。

該工作使用密胺樹脂作為自犧牲模板，多巴胺作為碳源、氮源，通過一步焙燒合成空心碳球，避免了傳統(tǒng)空心碳球制備過程中的強(qiáng)酸強(qiáng)堿的使用，也使得熱解過程中產(chǎn)生的鐵基納米粒子得以保留。

圖 2.FeOx@N-PHCS的SEM（a）TEM（b, c, d）和對應(yīng)的EDS元素分布圖（e, f）。

所合成的材料有厚度約為300 nm的碳?xì)ぃ谔細(xì)ぶ蟹稚⒂幸恍┖谏慕饘勹F基納米粒子，其粒徑為18.2 ± 4.9 nm。C，N，O元素均勻分布在FeOx@N-PHCS中，F(xiàn)e元素主要以團(tuán)聚體的形式分散。

圖 3. N-PHCS，F(xiàn)eOx@N-PHCS的XRD圖譜（a），N2吸脫附曲線（b）以及FeOx@N-PHCS的N 1s（c），F(xiàn)e 2p（d）的精細(xì)譜。

吡啶氮的存在能增強(qiáng)起始電位，石墨化氮能夠促進(jìn)電子的轉(zhuǎn)移，F(xiàn)e-Nx能顯著提高ORR活性。N 1s精細(xì)譜的399.2 eV處對應(yīng)于Fe-Nx，從N-PHCS的N 1s精細(xì)譜中未觀察到此峰，這直接證明了所合成材料中存在豐富的Fe-Nx物種。

圖 4. 所合成樣品的電催化ORR, OER性能測試。

FeOx@N-PHCS具有良好的ORR催化活性，并且其遵循四電子的反應(yīng)過程。FeNC-PHCS相比于FeOx@N-PHCS具有更高的ORR活性，這是由于Fe-Nx是ORR反應(yīng)的主要活性位點(diǎn)，而FeOx納米粒子遮蔽了部分Fe-Nx活性位，導(dǎo)致FeOx@N-PHCS的活性稍遜色于FeNC-PHCS。另外，與FeOx@N-PHCS和FeOx@N-C相比，F(xiàn)eNC-PHCS和N-PHCS的OER活性較低，這說明FeOx納米粒子在增強(qiáng)OER催化性能方面十分重要。Ej=10和E1/2之間的電勢差△E是衡量雙功能電催化劑性能的重要參數(shù)。計(jì)算得到，F(xiàn)eOx@N-PHCS的△E為0.71 V，明顯小于其他樣品以及大部分已經(jīng)被報(bào)道的催化劑，表明FeOx@N-PHCS具有優(yōu)異的電催化氧循環(huán)性能。

圖 5. (a)可充電鋅空電池示意圖，以Pt/C和FeOx@N-PHCS作為陰極催化劑的鋅空電池的開路電壓(b)，充放電極化曲線及相應(yīng)的功率密度(c)，在10 mA cm^-1時(shí)的循環(huán)穩(wěn)定性(d)。

圖5表明，F(xiàn)eOx@N-PHCS作為可充電鋅空電池的空氣陰極催化劑，具有優(yōu)異的性能和穩(wěn)定性，有實(shí)際應(yīng)用的潛力。

小結(jié)

本研究以密胺樹脂作為自犧牲模板，聚多巴胺作為碳源、氮源制備了含有鐵基納米粒子的Fe-N/C多孔空心碳球。制備的材料具有高N含量、豐富的Fe-Nx物種以及超細(xì)的FeOx納米離子。一系列的實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，獨(dú)特的孔結(jié)構(gòu)賦予催化劑快速的傳質(zhì)速率和豐富的活性位點(diǎn)，F(xiàn)eOx@N-PHCS優(yōu)異的ORR活性得益于材料中豐富的Fe-Nx活性位點(diǎn)，而FeOx納米粒子的存在顯著提高了其OER活性。這項(xiàng)工作在保持M-N-C (M = Fe, Co)型催化劑的高ORR活性的基礎(chǔ)上，保留了焙燒過程中形成的鐵基納米粒子，變廢為寶，使其成為提高OER性能的關(guān)鍵。

文章信息

J Energy Chem

N-doped porous carbon hollow microspheres encapsulated with iron-based nanocomposites as advanced bifunctional catalysts for rechargeable Zn-air battery

Ran Hao, Jin-Tao Ren, Xian-Wei Lv, Wei Li, Yu-Ping Liu*, Zhong-Yong Yuan*

J Energy Chem,2020, 49, 14-21

DOI: 10.1016/j.jechem.2020.01.007

研之成理