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熊宇杰/高鵬/葉偉ACS Catal.: 剖幽析微：揭示界面水結構在炔烴電化學半氫化中的作用

2022-05-23 分類：前沿動態閱讀(472)

on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">炔烴選擇性半氫化為烯烴是制造精細化學品、高分子材料、藥物和香料的重要工藝。直接從含質子溶劑(如水)中提取氫氣進行氫化反應的電化學半氫化(ECSH)是熱半氫化(TSH)的理想替代方法。雖然ECSH中的直接質子偶聯加氫避免了氫氣的生產、儲存和運輸過程，并緩解了安全問題，但受低轉化率和產物選擇性阻礙了該方法的發展。

近日，中國科學技術大學熊宇杰、杭州師范大學高鵬和葉偉等通過原位拉曼光譜表征揭示了ECSH中界面水結構的作用，以設計出高活性和選擇性ECSH的催化劑。

為了增強拉曼信號，具有表面等離子體特性的超薄Pd Fe納米片(NS)被用作研究的催化劑模型。研究表明，在電場下位于雙電層中的界面水層的結構可以通過Fe摻雜來調制，Fe摻雜促進在催化劑/水界面形成懸空O-H水和三面體配位水，這導致水分子的解離，從而加速連續的半氫化，特別是，主要的三面體配位水提高了烯烴生產的選擇性。

具體來說，界面水層削弱了烯烴的吸附，將*H₂C=CH-R轉化為*H₃C=CH-R的能壘提高，抑制烯烴過度氫化為烷烴，進一步提高了烯烴生產的選擇性。因此，受益于調整的界面水結構，PdFe NSs的半氫化活性和選擇性同時得到提高，PdFe納米片在流通池中可以維持連續264小時的電解，并具有大的炔烴產量。這項工作從界面水結構的角度為設計高效、選擇性和耐用的 ECSH 電催化劑提供了新的見解。

Unraveling the Role of Interfacial Water Structure in Electrochemical Semihydrogenation of Alkynes. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00430

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