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復(fù)旦郭艷輝/微系統(tǒng)所歐欣EES:高效催化電極構(gòu)筑:紙片也能“撐大梁”

▲第一作者:郝偉舉;通訊作者:郭艷輝,歐欣   

通訊單位:復(fù)旦大學(xué)材料系                

論文DOI:10.1039/C9EE00839J


全文速覽
高效、低成本催化電極的構(gòu)建是其大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵。本研究使用常見、易得的基底材料(紙、海綿及布),借助簡單的化學(xué)鍍方法,將導(dǎo)電催化劑均勻沉積于其表面,制備出了具有高效、經(jīng)濟、輕質(zhì)、可折疊等優(yōu)點的新型催化電極。其中,使用濾紙構(gòu)筑的 Ni-P-B/Paper 電極在1M堿性電解液中實現(xiàn)了高效的析氫(η500=276mV)與析氧反應(yīng)(η500=375mV),并在1A/cm大電流密度下可穩(wěn)定工作 240 h 以上,其性能優(yōu)于相同催化材料的金屬基底電極,具有潛在的實用價值。


背景介紹
常規(guī)的催化電極主要由催化劑與導(dǎo)電的基體兩部分組成。當(dāng)前研究主要集中在催化劑的開發(fā)方面,隨著研究的不斷推進,大量高效、低成本催化劑相繼涌現(xiàn),而基底材料則仍局限在導(dǎo)電金屬類的鐵、鎳、銅、鈦以及非金屬類的碳布等。這些基材雖具有導(dǎo)電性好,機械性能優(yōu)良等優(yōu)點,但也存在成本,環(huán)保等方面不足。


因而,拓展催化電極的基材對于實用催化電極的構(gòu)筑具有重要的現(xiàn)實意義。常見的材料如紙、海綿、布等,具有經(jīng)濟、易得、環(huán)保等優(yōu)點,然而該類基底不具有導(dǎo)電性因而難以作為電極基底使用。幸運的是,目前有許多高效催化電極本身具有優(yōu)良的導(dǎo)電性能,這類材料的開發(fā)使得利用非導(dǎo)電基底構(gòu)建催化電極成為了可能。


本文亮點
復(fù)旦大學(xué)材料科學(xué)系郭艷輝團隊經(jīng)過大量研究在使用非金屬基底構(gòu)筑高效、低成本催化電極方面取得了突破。研究發(fā)現(xiàn)使用常見、易得的材料(紙、海綿,布等)作為基底,借助簡單的化學(xué)鍍方法,將導(dǎo)電催化劑均勻沉積于其活化表面,可制備出具有高效、經(jīng)濟、輕質(zhì)、可折疊等優(yōu)點的新型催化電極。該類電極在電解水方面的研究證實,其可作為雙功能高效催化電極使用。


圖文解析
紙電極的制備,濾紙依次在 0.5 M 的 NiSO及 1M 的 NaBH的水溶液中快速浸漬活化,使得空白紙片負載上 0.1-0.3 mg/cm的納米 Ni-B 催化材料;進一步將活化的濾紙浸入化學(xué)鍍液一定時間后,取出清洗即制成催化電極。該類電極在紙片基底上為非晶型、球型顆粒結(jié)構(gòu)的催化材料,催化材料在縱橫交錯的紙片三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)上實現(xiàn)高密度的負載,使用該方法可快速、簡單地實現(xiàn)大面積、高效導(dǎo)電性催化電極的制備(1)。


該方法可以方便地在非金屬基底表面進行多種形狀的沉積,并具有良好的導(dǎo)電性,電極方塊電阻可達 0.42Ω sq?1。同時,所制備的電極具有較好的柔性,有利于電極的安裝維護。另外,所使用的化學(xué)鍍法也可以直接在金屬基底表面沉積相應(yīng)催化劑,制得高效催化電極,相關(guān)研究可參考本研究組已發(fā)表的文章(Adv. Energy Mater2018, 1801372,Journal of Materials Chemistry A, 2019. 7, 12440)。


▲圖1 a)紙片電極的制備過程;b-d)分別為空白紙片、活化紙片以及 Ni-P-B/紙片電極的 SEM 圖;e)Ni-P-B/Paper 電極的側(cè)面圖;f)HRTEM 圖;g)直徑 12cm 的催化電極圖;h)電極導(dǎo)電性圖


所制備 Ni-P-B/紙電極,相較于商業(yè)的 Pt-C、IrO以及同樣條件下使用金屬 Ni Foil 以及 Ni Foam 制備的電極,顯示出了優(yōu)異的 HER 及 OER 催化性能。其在 2mV/s 的掃描速率及 500 mA/cm的電流密度下,經(jīng)過 iR(80 %的矯正,析氫過電位僅為 276mV,析氧過電位僅為375mV,充分顯示出紙電極優(yōu)異的性能。同時,在電流密度1 A/cm下,其析氫、析氧可以連續(xù)催化 240 h,且效率可保持在 90 %以上。此外,該紙片催化電極除了具有性能優(yōu)異、可彎曲、折疊變型等優(yōu)勢外,還具有質(zhì)輕的優(yōu)點,相同尺寸的電極僅為 Ni Foil 催化電極的1/5,Ni Foam催化電極的1/2(2)。
  
▲圖2 a-b)為各催化電極的 HER 及 OER 性能圖;c)Ni-P-B/Paper 電極的穩(wěn)定性圖;d)各催化電極的性能及質(zhì)量比較


Ni-P-B/Paper 優(yōu)異的性能,不僅得益于催化材料可在紙片基底上形成三維的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),增大催化面積,更重要的是 Ni、P 及 B 三種元素之間的協(xié)同催化作用。XPS 分析發(fā)現(xiàn),在 HER 過程中,B 元素使得 Ni 元素的氧化加速,形成氧化鎳以及富 P 化的催化層。同時,在 Ni-P-B 催化材料上的氧化層形成的煙囪效應(yīng)進一步增強了催化電極的活性。而在 OER 過程中,由于 B、P 的高活潑性,使得 Ni 元素快速形成 NiOOH 層,保證了高效的 OER 催化過程(3)。


▲圖3 a1-a4)Ni-P-B/Paper 電極各元素在 HER 過程中的 XPS 分析;b1-b4)各元素在 OER 過程中的 XPS 分析


具有高效雙功能特點的 Ni-P-B/Paper 電極,可實現(xiàn)高效的全水分解。其在 1.661V 的電壓下可達到 50 mA/cm的電流密度,在 0.1A /cm下的電流密度下工作 240 h,效率仍可保持在 91.4 %。由于紙片電極的柔性特點,可設(shè)計出各種結(jié)構(gòu)類型的電極,其中單面紙電極可同步實現(xiàn)氫、氧氣體的產(chǎn)生與分離,從而提高催化制氫、制氧的效率,并降低工藝成本(4)。
  
▲圖4 a)各電極的全水分解性能圖;b)Ni-P-B/Paper電極全水分解的穩(wěn)定性圖;c)Ni-P-B/Paper 單面電極的制作與產(chǎn)氫效果圖。


所開發(fā)的催化電極制備方面,對基底材料質(zhì)有廣泛的適用性。使用該方法在棉布、海綿材料上制備了多種催化電極。這些電極同樣具有優(yōu)異的性能,相較于近幾年的催化電極,本文實驗制備出的紙片電極、棉布電極以及海綿電極在性能上具有明顯的優(yōu)勢(5)。


▲圖5 a-c)分別為 Ni-P-B 催化材料制備出的紙電極、棉布電極以及海綿電極;d)各種電極的全水分解比較圖


總結(jié)與展望
本文采用簡單的化學(xué)鍍法分別在紙、棉布以及海綿非導(dǎo)電基底材料上制備出了高效催化電極,實現(xiàn)了 1M KOH 下高效的全水分解。該類催化電極可在 1-2A/cm的電流密度下連續(xù)工作 240 h。此外,紙、棉布以及海綿電極還展現(xiàn)出常規(guī)金屬電極無法具有的優(yōu)勢,例如質(zhì)輕、柔性可折疊,環(huán)保易回收,實現(xiàn)了低成本高效催化電極的構(gòu)筑,具有較好的應(yīng)用前景。


課題組介紹
郭艷輝團隊主要從事硼基功能材料開發(fā)研究工作。近年來在新型硼氫基材料,過渡金屬硼化物催化電極,功能硼簇化合物研制方面取得了一系列研究成果,在 Energy Environ. Sci.,Angew.Chem.,J. Am. Chem. Soc.,Adv. Energy Mater. 等刊物發(fā)表論文 50 余篇。歡迎有志從事相關(guān)研究的博士后加盟!聯(lián)系方式 [email protected]


論文信息:Fabricationof practical catalytic electrodes using insulating andecofriendlysubstrates for overall water splitting. WeijuHao,RenbingWu, Hao Huang, Xin Ou*,LincaiWang, Dalin Sun, Xiaohua Ma, YanhuiGuo* 2019, DOI: 10.1039/C9EE00839J.



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