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Angew. Chem. :突破性“激光誘導(dǎo)納米爐”技術(shù)實(shí)現(xiàn)超小結(jié)晶納米顆粒的常溫固態(tài)合成

納米尺度工程在提升電催化劑活性與穩(wěn)定性方面起著關(guān)鍵作用,特別是在聚合物電解質(zhì)膜水電解(PEMWE)中。該技術(shù)可實(shí)現(xiàn)高效氫氣生產(chǎn),但陽極析氧反應(yīng)(OER)仍面臨反應(yīng)緩慢與缺乏穩(wěn)定催化劑的雙重挑戰(zhàn)。盡管氧化釕等材料活性較高,但晶態(tài)金紅石相IrO2在酸性條件下表現(xiàn)出更優(yōu)的穩(wěn)定性。然而,傳統(tǒng)高溫合成雖然能增強(qiáng)晶相比例,卻導(dǎo)致顆粒增大、比表面積下降,顯著削弱催化性能。為兼顧活性與穩(wěn)定性,研究者嘗試了如包覆、核殼、負(fù)載等策略,但常因結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定而限制長期使用。


最近,慕尼黑工大,亥姆霍茲可再生能源研究所 王惠澤&Marc Ledendecker 團(tuán)隊(duì) 在Angewante Chemie 上在線發(fā)表了題為“Laser-Induced Nanoscale Engineering of Iridium-Based Nanoparticles for High-Performance Oxygen Evolution” 的研究。該研究開發(fā)出一種創(chuàng)新的“激光誘導(dǎo)納米爐技術(shù)”,首次在常溫條件下實(shí)現(xiàn)了超小結(jié)晶金紅石相氧化銥納米顆粒的固態(tài)合成,該方法利用二氧化硅基質(zhì)構(gòu)建納米級(jí)反應(yīng)腔,通過激光局域加熱觸發(fā)固態(tài)反應(yīng),避免了傳統(tǒng)高溫處理所導(dǎo)致的顆粒團(tuán)聚與比表面積降低問題。所合成的約2納米晶態(tài)氧化銥顆粒展現(xiàn)出優(yōu)異的質(zhì)量活性和遠(yuǎn)超商業(yè)材料的穩(wěn)定性,在酸性析氧反應(yīng)(OER)中達(dá)到了RuO2基催化劑的活性水平。


本研究提出一種激光誘導(dǎo)的固態(tài)合成方法, 通過不同激光波長控制加熱路徑,同時(shí)利用二氧化硅包覆的銥前驅(qū)體構(gòu)建納米反應(yīng)室,激光局部加熱驅(qū)動(dòng)材料在常溫下形成高度結(jié)晶且粒徑可控的Ir和IrO?納米顆粒。通過調(diào)節(jié)激光波長、功率與掃描速度,實(shí)現(xiàn)對(duì)晶粒大小與氧化態(tài)的精準(zhǔn)調(diào)控,并借助原位質(zhì)譜監(jiān)測(cè)反應(yīng)機(jī)理。最終,成功制備出約1 nm的金屬Ir和2 nm的金紅石型IrO2

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圖1:基于激光誘導(dǎo)納米反應(yīng)器的創(chuàng)新合成策略示意圖

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圖 2:超小晶態(tài) Ir 與 IrO2納米顆粒的結(jié)構(gòu)表征

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圖 3:激光合成的 Ir 與 IrO2 催化劑的析氧反應(yīng)(OER)性能

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圖 4:CFC-ICP-MS 溶解測(cè)試評(píng)估激光合成 Ir 和 IrO2催化劑的穩(wěn)定性

研究人員系統(tǒng)評(píng)估了激光合成的 Lis-Ir 和 Lis-IrO2 的酸性析氧反應(yīng)(OER)性能及穩(wěn)定性。Lis-IrO2 顯示出極高的質(zhì)量活性(350 ± 15 A gIr-1 at 1.53?V_RHE),顯著優(yōu)于所有商業(yè)和文獻(xiàn)報(bào)道的晶態(tài) IrO2催化劑,且超過高溫合成的小尺寸IrO?材料和晶態(tài)RuO2 進(jìn)一步通過在線流通電池-ICP-MS 實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)催化劑溶解行為,發(fā)現(xiàn) Lis-IrO2 的溶解度遠(yuǎn)低于商業(yè) RuO2和其他 IrO2材料,并具有最高的穩(wěn)定性指標(biāo),在保持高活性的同時(shí)展現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性。


因此,激光誘導(dǎo)納米爐”技術(shù)兼具能效高、結(jié)構(gòu)可控和性能優(yōu)異等優(yōu)勢(shì),為開發(fā)低成本、耐腐蝕、高效的酸性 OER 催化劑提供了新思路,并具備廣泛拓展至多金屬及其氧化物電催化材料的潛力。

文信息

Laser-Induced Nanoscale Engineering of Iridium-Based Nanoparticles for High-Performance Oxygen Evolution

Huize Wang, Philipp Pfeifer, Wenwei Lai, Andreas G?pfert, Sumin Lim, Wei Zhao, A. Lucía Morales, Mattis Go?ler, Marko Malinovic, Pallabi Bhuyan, Walter A. Parada, Pavlo Nikolaienko, Karl J. J. Mayrhofer, Guilherme V. Fortunato, Andreas Hutzler, Marc Ledendecker


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202508589


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