負載型金屬催化劑是一類活性組分和助催化劑均勻分散并錨定在合適載體上的催化劑,被廣泛應用于化學合成、環(huán)境催化等領域。然而,這類催化劑在高溫、高壓、酸性或水熱等苛刻條件下易因金屬浸出、燒結(jié)等問題發(fā)生不可逆失活,導致其穩(wěn)定性和循環(huán)性能下降。近年來,載體、活性組分的多樣化以及金屬-載體相互作用等研究的突破顯著推動了高穩(wěn)定性催化劑的發(fā)展。 近日,天津大學呂學斌教授及其團隊從位點錨定、分子錨定和結(jié)構(gòu)錨定三個層級對常用的金屬物種錨定策略進行分類探討,重點闡釋了金屬-載體相互作用和限域效應在抑制金屬燒結(jié)與浸出中的關鍵作用,并探究了這些策略在碳資源轉(zhuǎn)化(CO2、生物質(zhì)和塑料為原料的反應)中展現(xiàn)出的優(yōu)異性能。
位點錨定是指通過雜原子摻雜(如B、N、P、S等)或缺陷工程(氧空位、不飽和配位金屬位點等)優(yōu)化金屬分散性并增強金屬-載體相互作用,顯著提升催化劑穩(wěn)定性。分子錨定則是利用官能團(含氧、含氮基團等)或配體(離子液體等)與金屬之間的作用防止金屬位點團聚或浸出。結(jié)構(gòu)錨定是指采用夾層、核殼、孔道封裝等物理限域策略,將金屬粒子隔離在殼層內(nèi)部或封裝在多孔材料中以防止其在催化反應過程中遷移聚集,進而提升催化劑穩(wěn)定性。 這些錨定策略的引入顯著增強了負載型金屬催化劑的穩(wěn)定性,在以二氧化碳、生物質(zhì)和塑料為原料的碳資源轉(zhuǎn)化反應中被廣泛應用,凸顯了這些方法潛在的應用價值與普適性。在CO2轉(zhuǎn)化領域,通過缺陷工程(如Ni/d-BN中的硼缺陷)和限域結(jié)構(gòu)(如ZrO2包覆鎳)有效解決了鎳基催化劑燒結(jié)積碳問題。生物質(zhì)轉(zhuǎn)化中,采用TiO2包覆鈷和氮摻雜SBA-15載體等策略,顯著提升了水熱環(huán)境下催化劑的抗浸出性能。塑料轉(zhuǎn)化方面,通過Zn摻雜穩(wěn)定Cu物種、氧空位錨定Pt原子等技術,使催化劑在循環(huán)反應中保持穩(wěn)定的活性。這對指導此類工藝的工業(yè)化規(guī)模應用具有重要指導意義。 綜上,本文系統(tǒng)研究了苛刻反應條件下金屬負載型催化劑的失活現(xiàn)象,綜述了近年來用于增強負載型金屬催化劑穩(wěn)定性的錨定策略,探討了錨定策略在CO2轉(zhuǎn)化、生物質(zhì)高值化及塑料轉(zhuǎn)化反應中的應用,凸顯了這些方法潛在的應用價值與普適性。這些發(fā)現(xiàn)為研究者設計和開發(fā)更高效率、更穩(wěn)定的負載型催化劑提供了重要技術依據(jù)。 相關成果發(fā)表ChemCatChem 上,文章的第一作者是天津大學的碩士研究生王迪。 論文信息 Metal Stabilization of Metal-Supported Catalysts: Anchoring Strategies and Catalytic Applications in Carbon Resources Conversion Di Wang, Zijian Wang, Jian Xiong, Dr. Zhihao Yu, Prof. Dr. Xuebin Lu ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202500182







