先進的能源儲存和轉換技術是實現可持續社會發展的關鍵基礎。近年來，隨著鋰資源的有限性和地理上的不平衡性的日益凸顯，鈉金屬電池引起越來越多的關注，用于穩定電解質-電極界面的ASEI薄膜的開發在抑制鈉枝晶生長方面也成為科學研究熱點。最近，來自上海大學的王勇教授和溫州大學陳雙強教授，合成了一種具有分子內雙給體-受體（D-A）特性的共價有機框架（TB-Br-COF），利用其門控效應和親鈉特性來實現鈉金屬電池的超穩定運行。
本文通過光譜學表征和分子動力學模擬等手段，系統的揭示了TB-Br-COF涂層對Na+的結合作用。此外，TB-Br-COF通過引入親鈉組分引發的雙供體-受體（鍵和連接體）相互作用更精確地調節了門控效應，這種雙重保護機制界面層對穩定鈉金屬負極界面是有效的。 DB-PDA和TAPB作為電子受體基團，BA-PDA和PDA作為電子給體基團，組成了兩種不同摩爾比的COFs（TP-COF和TB-Br-COF）。Na@TB-Br-COF對稱電池在0.5 mA cm-2、0.5 mAh cm-2條件下表現出3000 h的循環穩定性。當電流增加到1 mAh cm-2時同樣表現出1000 h的循環穩定性。此外，作為實際應用可行性驗證，Na@TB-Br-COF||NVP/C全電池同樣具有優越的倍率和循環性能。 通過非對稱電池沉積后的掃描電鏡圖像，展示了不同保護層在沉積過程中的形態和結構演變。當沉積Na金屬時，TP-COF電極呈現不均勻的鈉沉積。相比之下，金屬Na始終沿TB-Br-COF電極的球形表面均勻沉積，最終電極表面被致密光滑的Na均勻覆蓋。同時，光學顯微鏡也觀察到TB-Br-COF電極在電鍍過程中呈現出均勻的Na沉積模式，有效地阻止了Na枝晶的生長，表明TB-Br-COF可以穩定電極/電解質界面。 該工作結合深入的理論研究和先進的原位表征手段，證實了COFs骨架作為ASEI在為Na+遷移提供快速通道以及引導Na+跨界面傳輸方面發揮的關鍵作用。這項工作為設計能夠有效延長鈉金屬電池壽命和穩定性的基于COFs的ASEIs提供了獨特見解。 論文信息 Intramolecular Dual Donor-Acceptor Featured Covalent Organic Frameworks Enabled by Gating Effects for Ultra-Stable Na-Metal Batteries Haichao Wang, Xiao-Meng Lu, Yiwen Sun, Yi Xu, Weiwei Sun, Liping Lv, Shuangqiang Chen, Yong Wang Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202508503
