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Angew. Chem. :基于門控效應的分子內雙供體-受體共價有機框架用于超穩定鈉金屬電池

先進的能源儲存和轉換技術是實現可持續社會發展的關鍵基礎。近年來,隨著鋰資源的有限性和地理上的不平衡性的日益凸顯,鈉金屬電池引起越來越多的關注,用于穩定電解質-電極界面的ASEI薄膜的開發在抑制鈉枝晶生長方面也成為科學研究熱點。最近,來自上海大學的王勇教授和溫州大學陳雙強教授,合成了一種具有分子內雙給體-受體(D-A)特性的共價有機框架(TB-Br-COF),利用其門控效應和親鈉特性來實現鈉金屬電池的超穩定運行。

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本文通過光譜學表征和分子動力學模擬等手段,系統的揭示了TB-Br-COF涂層對Na+的結合作用。此外,TB-Br-COF通過引入親鈉組分引發的雙供體-受體(鍵和連接體)相互作用更精確地調節了門控效應,這種雙重保護機制界面層對穩定鈉金屬負極界面是有效的。

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DB-PDA和TAPB作為電子受體基團,BA-PDA和PDA作為電子給體基團,組成了兩種不同摩爾比的COFs(TP-COF和TB-Br-COF)。Na@TB-Br-COF對稱電池在0.5 mA cm-2、0.5 mAh cm-2條件下表現出3000 h的循環穩定性。當電流增加到1 mAh cm-2時同樣表現出1000 h的循環穩定性。此外,作為實際應用可行性驗證,Na@TB-Br-COF||NVP/C全電池同樣具有優越的倍率和循環性能。

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通過非對稱電池沉積后的掃描電鏡圖像,展示了不同保護層在沉積過程中的形態和結構演變。當沉積Na金屬時,TP-COF電極呈現不均勻的鈉沉積。相比之下,金屬Na始終沿TB-Br-COF電極的球形表面均勻沉積,最終電極表面被致密光滑的Na均勻覆蓋。同時,光學顯微鏡也觀察到TB-Br-COF電極在電鍍過程中呈現出均勻的Na沉積模式,有效地阻止了Na枝晶的生長,表明TB-Br-COF可以穩定電極/電解質界面。

該工作結合深入的理論研究和先進的原位表征手段,證實了COFs骨架作為ASEI在為Na+遷移提供快速通道以及引導Na+跨界面傳輸方面發揮的關鍵作用。這項工作為設計能夠有效延長鈉金屬電池壽命和穩定性的基于COFs的ASEIs提供了獨特見解。

文信息

Intramolecular Dual Donor-Acceptor Featured Covalent Organic Frameworks Enabled by Gating Effects for Ultra-Stable Na-Metal Batteries

Haichao Wang, Xiao-Meng Lu, Yiwen Sun, Yi Xu, Weiwei Sun, Liping Lv, Shuangqiang Chen, Yong Wang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202508503


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