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臧宏瑛&梁嵩團隊:配體定向組裝[Mo?O?S?]2?形成具有高效質子傳導的互鎖結構

前言

近日,東北師范大學臧宏瑛&吉林大學梁嵩教授團隊合作,在Chin Chem Lett上發表題為“Ligand-directed assembly of [Mo2O2S2]2+ into interlocked architectures with efficient proton conduction”的研究論文(DOI: 10.1016/j.cclet.2025.111698)。該研究通過陰離子模板策略,成功構建了兩種基于[Mo2O2S2]2+單元的新型多金屬氧硫簇(POTMs)合物,展現出優異的質子傳導性能,為質子交換膜材料的設計提供了新思路。


論文標題截圖

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圖文摘要

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內容簡介

   質子交換膜燃料電池(PEMFCs)因其高能量轉換效率和環境友好特性,成為新能源領域的研究熱點。然而,目前商用質子交換膜(如Nafion)仍存在成本高、甲醇滲透嚴重、質子傳導機制不明確等問題。開發具有明確結構、高質子電導率的新型晶體材料,如多金屬氧酸鹽(POMs),成為解決這些挑戰的重要途徑。

本研究利用砷酸根(AsO43-)作為模板,通過增甘膦(Gly)和 4,4'-磺酰基二苯甲酸(H2SDB)作為橋聯配體,成功合成了兩種新型簇合物: H11K4[Co3(AsO4)2(Mo2O2S2)6(OH)6O3(Gly)3(H2O)5]·35H2O(化合物1); H16K4[(AsO4)4(Mo2O2S2)12(OH)12O4(H2SDB)6(H2O)2]·36H2O(化合物2)。其中,化合物2展現出獨特的邊互鎖多面體結構,其剛性配體H2SDB通過幾何匹配和π-π堆疊作用,顯著增強了框架的穩定性和孔道結構。在85°C、80% RH條件下,兩種化合物表現出卓越的質子傳導性能,分別為 9.64 × 10-3 S/cm和2.18 × 10-2 S/cm,優于多數已報道的POM基材料。進一步機理研究表明,其質子傳導行為符合Vehicle機制,主要依賴于水合氫離子(H3O?)的擴散和氫鍵網絡的輔助傳輸。化合物2因其更大的空腔、更多的質子跳躍位點(如磺酰基、橋氧、端氧等)以及更復雜的氫鍵網絡,表現出更高的質子電導率。其結構在高溫高濕環境下仍保持穩定,具備良好的應用潛力。

該工作不僅拓展了POTMs在質子傳導材料中的應用,還通過配體設計與陰離子模板策略,實現了對簇合物結構的精確調控,為后續理性設計高性能質子導體提供了新范式。

作者簡介

臧宏瑛,東北師范大學教授、博士生導師、國家優秀青年科學基金獲得者。從事多金屬氧簇的合成與組裝及其在能源轉化和存儲領域的基礎應用研究,包括多金屬氧簇基固態材料的離子傳導性能,多金屬氧簇材料在能源轉化(HER,ORR,NRR)中的作用及多金屬氧簇為氧化還原媒介的能源存儲器件制作等。主持項目包括國家自然科學基金優秀青年基金,面上項目和吉林省科技廳項目等,發表SCI論文100余篇,其研究工作發表在國際高水平雜志Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等。

梁嵩,吉林大學教授,博士生導師。長期從事仿生微反應器、仿生催化與功能性仿生醫用材料的研究,包括仿生微反應器的設計與組裝;仿生光、電催化;仿生復合酶催化。人工皮膚與合成生物補片的設計與研究;仿生水凝膠3D打印成型技術研究。近年來,主持國家自然基金、教育部歸國留學基金等資助的多項研究項目,發表SCI檢索論文20余篇,獲得發明專利授權3件,參與編寫英文專著一部。 

文獻信息

原文鏈接:

https://doi.org/10.1016/j.cclet.2025.111698


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