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Science綜述:向大自然學(xué)習(xí),將非貴金屬催化進(jìn)行到底!

第一作者:R. Morris Bullock

通訊作者:R. Morris Bullock,Jingguang G. Chen,Laura Gagliardi,Yogesh Surendranath

通訊單位:Pacific Northwest National Laboratory,Columbia University,University of Minnesota,Massachusetts Institute of Technology

Bullock et al., Science 369, 786 (2020)

DOI: 10.1126/science.abc3183


背景介紹


催化在現(xiàn)代材料、藥品、燃料和化學(xué)品的生產(chǎn)中扮演著關(guān)鍵的角色,對(duì)社會(huì)的發(fā)展有著重要的影響。幾十年來(lái),具有高活性、高穩(wěn)定性和耐毒性的貴重金屬一直是許多工業(yè)催化過(guò)程的基石。然而,許多對(duì)生命至關(guān)重要的氧化還原轉(zhuǎn)變是由金屬酶催化的,并且這些酶中的金屬都是地球富含的元素(Earth-abundant metals, EAMs)。這些EAMs在陸地上的含量是貴金屬的10萬(wàn)倍,因此在催化中使用它們將會(huì)降低反應(yīng)成本以及對(duì)環(huán)境的破壞。此外,由于EAMs特有的電子結(jié)構(gòu)、熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)表現(xiàn),它們有著獨(dú)特的反應(yīng)性能。這篇綜述論述了如何通過(guò)控制局部環(huán)境和金屬中心的電子結(jié)構(gòu)來(lái)擴(kuò)大其在催化中的使用,這為大規(guī)模擴(kuò)大EAMs在可持續(xù)催化中的使用提供了基本原則。

自然界中常見(jiàn)的由EAMs構(gòu)成的幾種催化劑

本文亮點(diǎn)


1, 該綜述描述了基于EAMs的新型催化劑的設(shè)計(jì)合成及該領(lǐng)域的前沿機(jī)遇,重點(diǎn)強(qiáng)調(diào)了對(duì)燃料和化學(xué)品的可持續(xù)生產(chǎn)和轉(zhuǎn)化中至關(guān)重要的氧化還原反應(yīng)
2, 該篇綜述集結(jié)了相關(guān)領(lǐng)域的多位專家學(xué)者的觀點(diǎn),由淺入深,娓娓道來(lái),值得深入學(xué)習(xí)。

圖文解析


▲圖1: 各族過(guò)渡金屬的定義。

要點(diǎn):鉑族金屬(Platinum group metals,PGMs),包括Ru、Rh、Pd、Os、Ir和Pt。廣義上的貴重金屬除了PGMs,還包括Re, Au和Ag。EAMs,有時(shí)被稱為賤金屬,包括所有其他過(guò)渡金屬。(圖中顯示了Tc,但它是放射性的,不穩(wěn)定的。)每一種金屬的柱的高度表示其在對(duì)數(shù)尺度上的地殼豐度;數(shù)值范圍為5.6% (Fe)到0.001 ppm (Rh, Ir)。每一種金屬上的黑色條形圖(也是以對(duì)數(shù)尺度)顯示了每一種金屬在開(kāi)采和凈化過(guò)程中產(chǎn)生的相對(duì)二氧化碳量,其中PGMs顯著比EAMs大。

▲圖2:許多由EAM酶催化劑進(jìn)行的化學(xué)轉(zhuǎn)化,在化學(xué)工業(yè)中有PGM催化劑來(lái)進(jìn)行。 

▲圖3:EAMs與PGMs的物理性質(zhì)對(duì)比,說(shuō)明了是它們之間的實(shí)質(zhì)性差異導(dǎo)致了其在催化過(guò)程中的不同反應(yīng)性。

▲圖4:酶催化的效用可以通過(guò)擴(kuò)大活性位點(diǎn)反應(yīng)到非生物底物、最小化酶支架,并使功能在非生物反應(yīng)環(huán)境中得以加強(qiáng)。(圖中例子為PDB code 1W0E, cytochrome P450)

▲圖5:EAM酶為分子EAM催化劑的設(shè)計(jì)提供了藍(lán)圖。

所示的例子是[Fe-Fe]-氫化酶(PDB 5LA3):
A: 位于鄰近EAM活性位點(diǎn)(藍(lán)色高亮)的質(zhì)子繼電器被部署在氫生產(chǎn)的分子催化劑上。
B: 多金屬團(tuán)簇活性位點(diǎn)催化的能量轉(zhuǎn)換反應(yīng)。
C:在多孔分子材料中,可以模擬通過(guò)酶通道轉(zhuǎn)運(yùn)到活性位點(diǎn)的過(guò)程。
D:通過(guò)氧化還原活性配體來(lái)增加可用電子態(tài)的密度,這種配體可以控制合成體系的反應(yīng)性

▲圖6:酶(如固氮酶)中的EAM位點(diǎn)為異相的EAM催化劑設(shè)計(jì)提供了藍(lán)圖。

A和B:自然界中的多金屬協(xié)同性,A中的綠色部分可以指導(dǎo)金屬-氧化物混合析氧催化劑B的設(shè)計(jì)。
C:自然界中共價(jià)性較高的金屬-配體鍵[A中的Fe/Mo]與合成催化劑中共價(jià)性較高的硫系化合物和石墨碳主晶格類似。
D:修飾過(guò)的催化劑在酶中的微環(huán)境功能可以通過(guò)結(jié)構(gòu)修飾在合成催化劑中實(shí)現(xiàn)。

原文鏈接:
https://science.sciencemag.org/content/369/6505/eabc3183


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