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劉建軍/周遙EES: 計(jì)算加實(shí)驗(yàn)，證明單原子MoS2中活性位點(diǎn)的動(dòng)態(tài)配位轉(zhuǎn)換促進(jìn)OER

2022-05-21 分類： 前沿動(dòng)態(tài) 閱讀(460)
on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">化石燃料的快速消耗和日益加劇的溫室效應(yīng)要求可持續(xù)發(fā)展可再生能源制備碳中和的燃料策略，而水裂解一直被認(rèn)為是一種很有前途的生產(chǎn)氫燃料的技術(shù)打造可持續(xù)、清潔的能源基礎(chǔ)措施。近年來取得了重大進(jìn)展已在低成本和活性析氫電催化劑(如MoS2和WS2)中制備，但高活性和低成本的析氧技術(shù)的發(fā)展電催化劑仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。因此，高度重視設(shè)計(jì)活性、穩(wěn)定、低成本的催化劑是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。

基于此，中科院上海硅酸鹽研究所劉建軍和北京理工大學(xué)周遙等提出了一種設(shè)計(jì)3d-TM-Ox(x=3, 6; TM: Transition Metal)單原子催化位點(diǎn)的策略，通過從[TMO6]到[TMO3]的動(dòng)態(tài)配位轉(zhuǎn)換實(shí)現(xiàn)對(duì)OER的高催化活性。
研究人員通過使用第一性原理計(jì)算和分子動(dòng)力學(xué)模擬，預(yù)測了單個(gè)3d過渡金屬原子(3d TM)與六個(gè)MoS2氧原子共摻雜(3d-TMO6@MoS2)具有六配位TM(TM=Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe和Co)和三配位TM(TM=Ni、Cu和Zn)結(jié)構(gòu)。
計(jì)算表明，隨著氧化中間體的接近，這些六配位TMs被誘導(dǎo)轉(zhuǎn)化為四配位結(jié)構(gòu)；動(dòng)態(tài)單原子催化機(jī)理導(dǎo)致活性中心的暴露及其特定軌道(A1’)對(duì)吸附效應(yīng)的響應(yīng)，有利于加強(qiáng)氧化中間體的吸附，提高OER催化活性，對(duì)比計(jì)算表明TMO6@MoS2(TM=Mn、Fe和Co)物種的OER電催化活性優(yōu)于基準(zhǔn)IrO2。
實(shí)驗(yàn)拉曼研究證實(shí)FeO6@MoS2在OER過程中經(jīng)歷了從[TMO6]到[TMO3]的配位轉(zhuǎn)變。當(dāng)外加電位達(dá)到1.45 V時(shí)，556 cm-1處出現(xiàn)中間FeOOH*物種，與DFT計(jì)算結(jié)果匹配。
相比之下，結(jié)構(gòu)單元[CuO3]在CuO6@MoS2未顯示任何變化，這種結(jié)構(gòu)單元轉(zhuǎn)換的差異使得FeO6@MoS2和CuO6@MoS2的OER活動(dòng)具有明顯差異，證實(shí)了理論預(yù)測。此外，樣品FeO6@MoS2在OER過程中僅需低過電位0.18 V即可達(dá)到電流密度10 mA cm-2并表現(xiàn)出良好極好的穩(wěn)定性。本研究有助于深入理解過渡金屬二鹵化物中的單原子催化結(jié)構(gòu)，以及調(diào)整單原子位點(diǎn)催化活性的方法。

Dynamic Coordination Transformation of Active Site in Single-Atom MoS2 Catalyst for Boosted Oxygen Evolution Catalysis. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/d1ee02750f


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