近年來,高能量密度的電池得到越來越多的關注,鋰硫電池因其理論能量密度高達2,600 Wh kg–1受到親睞。然而,其固有的多硫化鋰穿梭效應,動力學緩慢,以及鋰負極缺乏保護等問題極大程度上限制了其進一步發展。酞菁是一種具有18個電子的大共軛體系的化合物,常常用于多種電催化體系,如鋰硫電池,二氧化碳還原等。通過調控酞菁周圍的官能團結構,可以進一步增強酞菁在電催化體系下的催化效果。
近日,清華大學的陳振、彭樂樂團隊通過設計聚酞菁-冠醚框架的超分子結構限域催化多硫化鋰,加速了硫的氧化還原動力學和抑制鋰枝晶生長,延長了鋰硫電池的使用壽命。金屬酞菁作為鋰硫電池常用的催化劑可以提高多硫化鋰的轉化效果,不足的是,其吸附性能較弱,缺乏親鋰性。冠醚是一類醚氧環狀結構的環狀分子,具有很強的親鋰性,但缺乏相應的催化能力。通過在酞菁周圍設計了四個冠醚結構,創造出吸附多硫化鋰的微環境,中心酞菁是對多硫化鋰的催化中心,兩者相輔相成,展現了優異的催化性能。采用該催化劑的Li||S電池在0.1C時具有1363 mAh g–1的高放電容量,并且在1C下經過500次循環后仍能保持約700 mAh g–1的比容量。同時,該催化劑在負極也發揮出有效的保護效果,其設計同時解決了正極和負極存在的問題,為鋰硫電池的催化劑設計提供了借鑒。 論文信息 Supramolecularly Confined Catalysis in Polyphthalocyanine-Crown-Ether Frameworks Boosts Sulfur Redox Kinetics Xinming Zhang, Qing-Xuan Chen, Wentao Zhang, Hongyin Hu, Huimin Wu, Zhaotian Xie, Xin He, Yilin Niu, Xianming Deng, Li Liu, Prof. Zhenghua Zhang, Prof. Dr. Lele Peng, Prof. Dr. Zhen Chen Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202507612








