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張強/李博權(quán)Sci. Adv.:點擊限制策略,雙功能氧電催化的過渡金屬單原子位點

on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">可再充電鋅-空氣電池(zinc-air batteries, ZABs)需要高性能的雙功能氧電催化劑。考慮到它們的最大原子效率和高本征活性,過渡金屬單原子催化劑構(gòu)成了一個有希望的候選者。然而,原子分散的過渡金屬位點的制備極具挑戰(zhàn)性,因此需要新的設(shè)計策略和合成方法。

基于此,清華大學張強教授和北京理工大學李博權(quán)教授(共同通訊作者)等人報道了一種點擊限制策略,通過點擊化學有效地將過渡金屬原子預(yù)分散在前驅(qū)體中,并確保成功構(gòu)建豐富的單原子位點,進而制備了M-N-C SAC。
點擊限制是指預(yù)先構(gòu)建一個穩(wěn)定的配位環(huán)境,再根據(jù)點擊化學反應(yīng)的原理,利用共價鍵將分子進一步錨定到基底上。由于共價鍵固有的方向性和飽和性,保證了接枝的過渡金屬有機分子的單分散,同時共價鍵的相互作用較強,阻止了過渡金屬原子在熱解過程中發(fā)生聚集。利用點擊限制策略不僅有利于拓寬合成路線,而且具有點擊化學固有特性,進而有利于催化劑的可控和定向合成。
此外,作者以鈷(Co)配位的卟啉和碳納米管(CNTs)分別作為有機分子和導(dǎo)電基底,通過酰胺化反應(yīng)將Co卟啉單位點擊到CNTs上,形成Co-N-C SACs的前驅(qū)體,并進一步退火處理得到以Co-N-C SAC電催化劑。在氧飽和的0.1 M KOH電解質(zhì)中,作者利用三電極體系研究了Co-N-C SAC電催化劑對氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)的性能,其具有優(yōu)異的雙功能ORR/OER電催化活性,優(yōu)于已報道的大多數(shù)M-N-C SACs。
進一步將Co-N-C SAC應(yīng)用于ZABs時,在電流密度為25 mA cm-2下具有0.83 V的低電壓間隙和穩(wěn)定循環(huán)200次。該工作擴展了制備過渡金屬單原子位點以進行高效雙功能氧電催化的方法,并啟發(fā)了精確合成催化材料的方法。
A clicking confinement strategy to fabricate transition metal single-atom sites for bifunctional oxygen electrocatalysis. Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.abn5091.
https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.abn5091.


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