on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">在電催化CO2還原反應(CO2RR)中,銅(Cu)基催化劑的結構重構是一種常見的過程。具有結構復雜性的Cu基預催化劑通常會經歷復雜的結構重建過程,這可能為增強C2+產物的電合成提供機會,但由于過程中可能出現各種新的結構特征,因此仍然存在很大的不確定性。基于此,中國科學技術大學熊宇杰教授和龍冉教授、新加坡科技研究局材料研究與工程研究所Enyi Ye(共同通訊作者)等人報道了利用Cu2O超微粒作為電化學CO2RR的模型預催化劑,在電化學還原條件下Cu2O超微粒會經歷復雜的結構變化,從而在電催化中實現高選擇性的催化CO2轉化為C2+產物。電子顯微鏡表征以及原位X射線吸收光譜(XAS)和拉曼光譜發現,超微粒內部的組件融合產生大量Cu晶界,而外殼中的組件分離形成納米間隙結構,可以有效地限制OH-以誘導高局部pH值。這種獨特的結構特征與局部反應環境的結合,為促進C-C偶聯提供了兩個重要因素。實驗測試發現,Cu2O超微粒衍生催化劑對乙烯(C2H4)和C2+產物的法拉第效率(FE)分別為53.2%和74.2%,超過了幾何上更簡單的Cu2O立方體衍生催化劑,以及在相同條件下大多數已報道的Cu基電催化劑的性能。該工作為通過控制結構重構合理設計高選擇性CO2還原電催化劑提供了見解。Structural Reconstruction of Cu2O Superparticles toward Electrocatalytic CO2 Reduction with High C2+ Products Selectivity. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202105292.
https://doi.org/10.1002/advs.202105292.