在當今精細化工和清潔能源轉化過程中，脫氫反應起著至關重要的作用。例如，豐富的飽和烴類需要經過脫氫過程轉化為烯烴、炔烴和芳香族化合物等下游高附加值產品，而H–O鍵的斷裂則是熱化學水裂解制氫的前提步驟。然而，傳統脫氫技術往往依賴于高溫（> 800?°C）和高壓條件，不僅能耗大，還易產生大量副產物和溫室氣體排放，環境與經濟成本較高。

近年來，質子陶瓷電解池（PCECs）作為一種新興的固態電化學器件，憑借中溫運行（400–700?°C）、良好的選擇性、高能效以及低碳排放的優勢，逐漸被認為是高效清潔脫氫反應技術的理想選擇。不過，PCEC中空氣電極材料的開發仍面臨挑戰，目前多依賴昂貴的貴金屬或傳統固體氧化物燃料電池材料，無法兼顧性能與成本。

華南理工大學陳燕教授和香港城市大學趙仕俊教授合作，利用高通量第一性原理計算方法，系統研究了不同雜質元素對于Ba(Zr,Co,Fe,M)O₃材料缺陷化學的影響機制。通過分析雜質元素種類與氧空位形成能、水合能之間的相關性，從563種候選材料中篩選出了一系列高效電極材料，并通過實驗成功驗證了這些材料對于水分解和乙烷脫氫反應具有優異的催化性能。

研究團隊系統揭示了雜質摻雜對材料缺陷化學的調控機制，首先在多組元體系中證實了氧空位形成能與水合能這兩個性能指標之間存在的競爭關系，突破了以往僅限于單摻雜體系的理論認知。通過系統分析摻雜元素的氧化態、離子半徑、電子結構等影響因素，發現三價摻雜元素（如Y、Yb、Tm等）憑借其適中的離子半徑與匹配的價態特性，可有效實現氧空位形成能與水合能的協同調控，從而優化電極反應活性。

進一步研究表明，通過提高材料組分的無序度（構型熵）有助于降低氧空位形成能。特別在較高比例的主元變價主體元素（如Co + Fe）條件下，體系不僅可以表現出較高的電子導電性，更實現了兩個關鍵性能指標的協同優化。基于這些重要發現，研究團隊構建了二維能量圖譜，快速篩選出一系列潛在的具有高效脫氫活性的候選電極材料。

針對表現優異的三價摻雜多組元鈣鈦礦材料進行了雜質元素拓展篩選，最終篩選出BaZr_0.125Co_0.375Fe_0.375Tm_0.125O_3?δ電極材料，并通過實驗驗證其在水和乙烷脫氫中表現出卓越的脫氫反應活性，電解水反應的法拉第效率高達98.90%，乙烷產率則達62.62%。

該研究不僅拓展了PCEC脫氫電極材料的設計思路，也展示了高通量DFT與實驗驗證協同加速材料發現的強大潛力，為未來開發高性能電催化材料提供了理論基礎與實踐路徑。

High-Throughput DFT-Assisted Design of Electrode for Efficient High-Temperature Electrochemical Dehydrogenation

Xuepeng Xiang, Zilin Ma, Jun Zhang, Yifeng Li, Yongjian Ye, Wenyu Lu, Mengzhen Zhou, Shasha Huang, Haijun Fu, Bo Yu, Shijun Zhao, Zhang Lin, Yan Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202502937