氮氧化合物（NOx）是主要的大氣污染物之一。氨氣選擇性催化還原 NOx（NH3-SCR）技術是柴油車發動機富氧尾氣中 NOx 的有效消除方式。該反應的催化劑多采用負載金屬的分子篩催化劑。由于柴油車尾氣處理裝置中SCR 模塊前的顆粒過濾器模塊（DPF）需要循環高溫再生處理，對催化劑的高溫水熱穩定性要求極高。盡管具有 CHA 拓撲結構的小孔分子篩 Cu-SSZ-13 和Cu-SAPO-34 催化劑在 NH3-SCR 反應中催化性能優異，表現出較高的NOx轉化率和N2選擇性，但Cu-SSZ-13的高溫穩定性有待進一步提升，而 Cu-SAPO-34的低溫水熱穩定性飽受爭議。因此，研究其他小孔分子篩的NH3-SCR反應性能一直是研究的熱點。已有研究報道小孔高硅Cu-LTA分子篩高溫穩定性優于 Cu-SSZ-13，然而該高硅 LTA 分子篩在含氟體系中合成且使用的模板劑復雜昂貴，限制了Cu-LTA 催化劑在NH3-SCR反應中的進一步應用。
中國科學院大連化學物理研究所郭鵬項目研究員、田鵬研究員、劉中民院士團隊基于對已知結構樣品的X-射線粉末結構精修結果開發了一種定向合成策略——RSS方法，該方法包括對已知樣品的結構精修（Refine）,總結該樣品中模板劑與分子篩骨架的作用特點及模板劑的結構特點（Summarize）,然后尋找具有相似結構特點的{attr}2231{/attr}模板劑開展定向合成（Search）。在之前的工作中，通過該方法已經成功實現了以九種商業模板劑定向合成DNL-6（RHO拓撲結構）（J. Mater. Chem. A, 2018, 6, 24186-24193）。通過DNL-6的粉末結構精修發現在DNL-6中有機胺模板劑上的氮與單八元環上的氧形成了氫鍵相互作用，且氮一側較小的烷基基團穩定雙八元環小籠子，另一側較大的烷基基團支撐lta大籠子。基于此預測具有“對稱結構”的二丙胺是穩定單八元環兩側均為lta籠結構的有效模板劑，即SAPO-42(LTA拓撲結構)，并在無氟體系中成功合成。通過對該樣品進行X-射線粉末結構精修發現結果與預測一致：樣品中二丙胺上的氮與連接兩個 lta 籠子的單八元環上的氧形成了氫鍵相互作用，且氮兩端的丙基基團分別穩定兩側的 lta 籠子。進一步采用RSS方法以“非對稱結構”的其他四種有機胺拓展了SAPO-42的合成。該項研究之前，SAPO-42多在含氟體系使用復雜模板劑合成。此外，考慮到小孔高硅Cu-LTA分子篩在NH3-SCR反應中的優異性能，通過直接離子交換法制備了Cu-SAPO-42催化劑。其中，以2-（丁基氨基）乙醇（BAEA）為模板劑制備的Cu-SAPO-42在經過800℃水熱老化16 h后仍顯示出優異的活性和水熱穩定性。進一步結合電子順磁共振和X-射線粉末結構精修確定Cu-SAPO-42催化劑中活性中心Cu2+離子分布在lta籠的單六元環的處。該工作中采用的RSS定向合成方法為分子篩的定向合成提供了新的思路，將有望用于具有特定性質 SAPO 分子篩的設計合成。相關論文在線發表在 Small (DOI: 10.1002/smll.202000902)上，特別研究助理閆娜娜博士和2019級博士研究生馬超為本文的共同第一作者。
