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ACS Catal.: 1+1>2! NiOOH和Cu(OH)2協同促進有機小分子電化學選擇性氧化

2022-05-02 分類： 前沿動態 閱讀(484)
on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">在涉及CO2還原或H2釋放反應的電合成器中，電化學有機氧化反應(OOR)被認為是陽極析氧反應(OER)的有希望的替代反應，這種趨勢歸因于OOR產品的高市場價格和低于OER的氧化還原電位。對CO2還原和OOR耦合聯產電池的技術經濟分析表明，2,5-呋喃二甲酸(FDCA)和2-糠酸(FCA)等高價值生物質衍生化學品的陽極生產對于實現經濟上可行的電化學CO2轉化至關重要。

近日，高麗大學Dong Ki Lee和韓國科學技術研究院Byoung Koun Min等通過對多種呋喃類化學品的系統檢查和原位X射線吸收光譜(XAS)分析，展示了NiOOH和Cu(OH)2對呋喃環上醇和醛的電化學氧化的不同反應性，并協同利用它們的不同特性來提高HMF到FDCA的轉化性能。
使用NiOOH和Cu(OH)2將HMF轉化為FDCA和FAC轉化為FCA過程中中間物質的產率表明，它們對醇轉化為醛和醛轉化為羧酸的氧化反應具有不同的活性。
結果表明，Cu(OH)2對醛氧化成羧酸的反應性優于NiOOH，而NiOOH對醇氧化成醛的反應性優于Cu(OH)2，且NiOOH和Cu(OH)2與單獨的NiOOH或Cu(OH)2電極相比，混合電極具有更高的HMF氧化活性且更快地轉化為FDCA；NiOOH首先將HMF氧化為DFF，然后Cu(OH)2可以快速將DFF轉化為FFCA和NiOOH/Cu(OH)2界面處的FDCA。
為了最大限度地發揮這種協同效應，研究人員制備了包含納米級孔和納米樹枝狀框架的高度多孔Ni和Cu電極，其電化學活性表面積(ECSA)比商業泡沫平均高10倍。與該研究中的所有電極相比，NiOOH包覆的Cu(OH)2納米泡沫電極表現出HMF到FDCA的瞬時轉化，且在轉化過程中沒有任何未反應的中間體。
因此，在1.40 VRHE的應用電位下，實現了良好的反應法拉第效率和98.3%的FDCA產率，比商業泡沫電極低100 mV。研究人員希望該研究能夠為理解使用NiOOH和Cu(OH)2電催化劑涉及醇和醛氧化的各種電化學轉化反應提供堅實的基礎。

Collaborative Electrochemical Oxidation of the Alcohol and Aldehyde Groups of 5-Hydroxymethylfurfural by NiOOH and Cu(OH)2 for Superior 2,5-Furandicarboxylic Acid Production. ACS Catalysis. DOI: 10.1021/acscatal.1c05341



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