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ACS Catal.: 尋蹤溯源：根據pH依賴性來揭示電化學CO還原機制

2022-05-11 分類： 學術論文 閱讀(453)
on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">CO(2)電化學轉化為碳氫化合物和含氧化合物是實現碳循環閉環的一條有希望的途徑。然而，迄今為止，針對過多產物的反應機制存在爭議，這使尋找替代催化劑材料變得復雜。

為了最終確定銅上CO還原的限速步驟，美國SLAC國家加速器實驗室Christopher Hahn和丹麥科技大學Georg Kastlunger等通過基于恒電位密度泛函理論(DFT)動力學和在廣泛pH值范圍內的實驗分析了反應的機制。
基于達到酸性條件的pH相關實驗，必須明確排除在限速步驟中涉及質子轉移。通過H2O和H3O+質子供體的恒電位從頭算計算，研究人員證明只有速率受兩個*CO分子耦合限制的反應才能解釋eCO(2)R到多碳產品的測量結果。分析中的兩種獨立方法得出了相同的結果，即與*OCCO的質子化相比，質子供體變化時電流密度沒有變化，并且對電流密度的潛在響應較低。
對于甲烷的形成，研究人員最終排除了基于*CO和*H表面組合的機制，因為它會導致在反應條件下無法檢測到電流密度和接近無限的Tafel斜率；另一方面，研究人員確定了限速步驟隨電解液pH值的變化而產生甲烷：雖然在中性和酸性條件下，PCET的第一步是限速的，但在pH > 9時，第三步是限速的，導致該機制僅在堿性條件下才具有pH依賴性。
總的來說，該項工作的分析最終闡明了eCO(2)R中對甲烷和C2+產物的限速步驟；結果還表明，能夠穩定*OCCO二聚體的電催化劑是生產高價值C2產品的在Cu催化劑的替代者。

Using pH Dependence to Understand Mechanisms in Electrochemical CO Reduction. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.1c05520


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