第一作者：陳元正

通訊作者：陳元正副教授、唐永亮副教授、Seok Ki Kim教授，李昊教授。

通訊單位：西南交通大學、韓國亞洲大學、日本東北大學

論文DOI：10.1021/acscatal.5c02415

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本文圍繞甲烷熱裂解熔融法，深入闡述了熔融催化甲烷裂解技術優勢、熔融催化劑設計困境、熔融介質組分與裂解產物關聯等，重點探討了如何利用AI數據驅動方法加速熔融介質催化劑的發現進程，提出了多種融合AI技術的數據驅動設計策略如：（1）描述符驅動設計；（2）生成模式驅動設計；（3）主動學習驅動設計。分析了這些不同數據驅動策略在開發高性能甲烷裂解多元熔融催化劑的潛力及其面對的關鍵挑戰；結合機器學習、深度學習和前沿AI技術，給出了相應解決措施與方法如：I, 發展基于機器學習的熔融催化模型；ii,開發自驅動數據采集平臺；iii，推進多尺度熔融態模擬技術和機器學習力場方法等。

背景介紹

甲烷熱裂解是一種吸熱分解還原反應，可在特定溫度、壓力和催化劑條件下實現氫能源轉化和高質量碳制備，被視為是實現天然氣制氫脫碳最有效途徑。然而，傳統熱裂解技術（如依靠高溫或高壓等手段）實現甲烷完全轉化或解離往往需要極高溫度或特定范圍壓力，其熱裂解反應路徑較復雜、分支副產物較多；另一方面，傳統固態催化劑裂解甲烷雖能降低能耗，但卻面臨碳沉積導致的催化劑失活難題；這些缺陷極大阻礙了甲烷熱裂解工業化進程。近年來，“熔融裂解法”通過引入熔融介質（金屬/鹽/合金）構建液態反應界面，實現碳產物動態分離與高效傳熱，可有效避免固體催化劑積炭失活問題。這種方法不但具有催化效率高、產物易分離等優點，而且還可易獲得高價值碳材料（如石墨烯，金剛石），尤其多組分熔融催化介質體系有望在中低溫條件下實現甲烷高效熱裂解反應，為推進甲烷熱裂解朝向工業化發展提供了新的契機。然而，依舊面臨著巨大挑戰，因熔融介質中組合元素選擇的復雜性、熔融態下原子無序性，傳統實驗與理論設計的局限性，為多組分熔融催化劑的設計構筑了重大障礙。隨著人工智能（AI）與數據技術的發展，數據驅動策略為突破傳統"實驗-理論"研究范式提供了新思路。

本文亮點

1.提出了描述符引導設計策略：采用描述符引導的催化劑設計策略以構建結構-活性關系，需全面捕捉熔融體系中的動態行為與甲烷裂解多環境效應，結合敏感性分析和領域知識的多參數優化框架，通過量化物理特性建立熔融催化劑設計的新范式，以平衡預測精度與可解釋性。

2.提出生成模式設計方案：生成模式可通過從數據集中學習元素組成規律，探索甲烷熱解用熔融催化劑的成分設計準則。方案包括幾個關鍵步驟：外變量訓練、主動/遷移學習，以及結合DFT驗證的閉環框架，以開發適應特定反應條件的自適應催化劑生成模型。

3.提出主動學習引導的設計框架：主動學習通過迭代優化預測模型，克服了甲烷熱解熔融催化劑設計中的數據稀缺問題，可實現了對廣闊成分空間的探索與已知高性能區域的開發之間的平衡。構造了一種閉環框架，整合生成式成分設計、基于物理的驗證（AIMD/DFT）和實驗反饋等環節，通過不斷迭代實現甲烷熱解熔融催化劑的有效設計。

圖文解析

圖1. (A) 單顆粒固體催化劑在甲烷熱解過程中的失活機理和甲烷裂解催化劑體系從固體到多元熔融介質轉變的發展過程示意圖；(B) 采用熔融氣泡催化甲烷熱裂解裝置及其微觀催化因素；(C)熔融介質組分的廣闊元素組合空間及其多元混合潛力；(D) 數據驅動方法的概念圖

圖 2. (A)描述符引導設計的可視化展示;(B)熔融介質催化甲烷熱解過程的AIMD/DFT模擬;(C)基于生成對抗網絡(GAN)的簡化生成模式流程圖；(D)基于多重過濾器篩選條件的元素搜索空間圖。

圖 3. 甲烷熱裂解多元熔融催化劑設計閉環主動學習框架，含有數據庫、機器學習模型、AIMD熱力學模擬、DFT計算和實驗反饋等關鍵步驟，每個步驟涉及多種特征量、性能指標、數據模型和學習方法。

圖 4.（A）面向工業化的數據驅動甲烷熱解技術路線圖;（B）催化劑設計與甲烷熱解測試的自主數據驅動平臺架構。

總結與展望

針對甲烷熱裂解多元熔融介質中元素組合的復雜性、原子無序性、高昂的實驗試錯成本，以及密度泛函理論（DFT）在熔融體系模擬中的局限性，為多元熔融催化劑的設計帶來了巨大挑戰。本文闡述了數據驅動策略可提供超越傳統實驗/理論方法提供了解決方案。重點探討了描述符驅動設計、生成模式驅動設計、主動學習驅動設計這三種數據驅動方法如何加速熔融介質催化劑的發現；討論了這些數據驅動策略在設計多元熔融元素空間探索方面的潛力與挑戰，結合機器學習、深度學習和前沿AI技術，給出了相應解決措施與展望。

作者介紹：

陳元正：2014年博士畢業于吉林大學物理學院，博士師從馬琰銘院士，2014年7月加入西南交通大學，入選西南交通大學雛鷹人才計劃A類，隨后分別在北京計算科學研究中心林海青院士、美國加州州立大學北嶺校區苗茂生教授、和新加坡國立大學馮元平教授課題組從事博士后或訪問研究工作。現為西南交通大學物理科學與技術學院副教授（特聘研究員）,主要圍繞在功能材料與器件設計等領域開展科學研究，擅長人工智能數據驅動功能材料結構逆向設計和微納功能器件開發，目前已在Nat. Comm., ACS Nano, Adv. Funct. Mater., Adv. Sci., Nano Energy, Nano Lett. 等國際權威學術期刊上發表60余篇論文，被引用3500 余次，H指數因子35；擔任四川省物理學會會員和中國化學會會員；主持國家自然科學基金、中央引導專項基金、博士后科學基金，四川省科技廳等項目10 余項。

李昊：日本東北大學（Tohoku University）材料科學高等研究所（WPI-AIMR）教授，“數字催化和電池實驗室 (DigCat & DigBat)”負責人，是日本歷史上最年輕的終身正教授。李昊教授專注于人工智能與材料設計的交叉研究，在催化與材料理論推導、機器學習算法開發以及新型催化劑設計等領域取得突破性成果。主導開發了多項具有全球影響力的材料數字平臺。截至目前，李昊教授已在Nature Catalysis、Nature Sustain、Nature Communications、JACS、德國應化、PNAS、Advanced Materials等頂級期刊發表論文260余篇，引用過萬次。其研究成果為人工智能與材料科學的產業化應用奠定了基礎。他曾獲諸多國際獎項，包括“表面科學青年學者”榮譽（2022年美國化學年會）及AIChE“年度最佳基礎學科研究”獎，并連續多年入選全球高被引科學家。主持或共同主持的科研研究基金項目眾多，并多次應邀在世界頂尖高校和會議上發表報告（累計超100場）。