H2O2作為一種重要的綠色氧化劑,廣泛用于工業、水處理及醫療消毒等領域。然而,傳統蒽醌法生產存在高能耗與環境安全問題。光催化技術利用太陽能將水和氧氣直接轉化為H2O2,為此提供了綠色解決方案。 在眾多的光催化材料中,共價有機框架(COFs)憑借其高度可調的孔結構、明確的活性位點和優異的電荷傳輸性能,成為高效光催化H2O2合成的理想材料,在太陽能驅動過氧化氫(H2O2)合成中展現出巨大潛力。近年來,通過分子工程策略(如電子結構優化、活性位點設計和拓撲調控),COFs的光催化性能顯著提升,部分體系實現了超過1.4%的太陽能-化學能轉化效率(SCC),甚至超過了自然光合作用的效率(~0.1%)。此外,雙通道反應路徑(同時利用氧還原反應ORR和水氧化反應WOR)的開發進一步推動了無犧牲劑條件下的高效H2O2合成。 華中科技大學譚必恩教授團隊在《歐洲化學》上撰寫了關于COFs在光催化H2O2合成中的應用進展的綜述文章。該文章總結了COFs光催化合成H2O2的主要原理、重要設計策略(如電子結構優化、活性位點設計、COFs的連接體化學和拓撲調控等)以及近期進展,并提出了COFs光催化H2O2材料的發展前景和挑戰。
圖1 COFs光催化H2O2合成反應的主要反應路徑 文章首先綜述了COFs光催化合成H2O2的反應路徑(圖1)及表征材料性能的主要分析方法;闡明了H2O2制備的兩種重要途徑:ORR(如直接2e?或間接1e?路徑)與WOR,揭示了關鍵中間體在反應路徑中主要作用。之后概述了COFs光催化合成H2O2性能提升的主要策略:如:通過連接基團工程(如氰基、三嗪、硫醚單元)、貴金屬負載、連接化學優化(如腙鍵、三嗪鍵)和拓撲調控(如3D結構)提升光催化活性。最后指出當前面臨的效率、穩定性和規模化難題,并提出連續流反應器、AI輔助設計和原位應用等未來發展方向。 論文信息 Covalent Organic Frameworks as Photocatalysts for Sustainable Solar-to-Hydrogen Peroxide Conversion Dr. Xunliang Hu, Prof. Bien Tan Chemistry – A European Journal DOI: 10.1002/chem.202501902







