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Angew. Chem.: 張力調控的四苯乙烯聚集誘導發光

環對苯撐([n]CPP, [n]Cycloparaphenylenes)是一類具有徑向π電子共軛的新型大環分子,因其獨特的光電性質與富電子空腔結構而備受關注。此外,環對苯撐還是一類非常理想的張力模型基元,其環張力隨尺寸減小而顯著增長;同時,其張力覆蓋寬泛區間(從[5]CPP的119 kcal mol?1至[12]CPP的48 kcal mol?1),且[12]CPP的張力能仍高于傳統有機小環體系。然而,對于環對苯撐尺寸依賴的環張力特性的研究和探索目前仍較為缺乏。

四川大學成楚旸教授團隊致力于通過張力調控功能分子性質的研究。在前期工作中,團隊通過環對苯撐的張力調控了分子馬達轉速。近日,團隊和四川大學蘇志珊教授,胡常偉教授合作,在Angewandte Chemie International Edition發表最新研究,將環對苯撐的張力與聚集誘導發光(AIE)效應中的代表性分子四苯乙烯進行策略性耦合,從不同方向對四苯乙烯施加張力,調控其在激發態通過錐形交叉點的路徑能壘,從而調節其發光行為。

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圖1 (a) 四苯乙烯的聚集誘導發光機制之一:限制錐形交叉路徑理論示意圖;(b) 過往報道的無張力四苯乙烯大環示意圖;(c) 從四苯乙烯不同方向施加環張力使得四苯乙烯結構發生預扭曲,從而改變能壘調控發光行為的策略示意圖;(d) 本工作報道的具有張力調控發光行為的CPP-TPE。

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圖2 (a) Endo-Z-[11]CPP-TPE, (b) Exo-[11]CPP-TPE, (c) Exo-[9]CPP-TPE 的晶體結構;(d) DFT優化的Endo-Z-[9]CPP-TPE結構;(e) 四苯乙烯分子P和M螺旋手性示意圖;(f) Endo-Z-[11]CPP-TPE, (g) Exo-[11]CPP-TPE, 以及(h) Exo-[9]CPP-TPE 的晶體堆積圖

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圖3 (a) 所有CPP-TPE分子的紫外吸收光譜(左)和熒光發射光譜(右), (b) Endo-Z-[11]CPP-TPE, (c) Exo-[11]CPP-TPE, (d) Exo-[9]CPP-TPE,以及(e) Endo-Z-[9]CPP-TPE的HOMO和LUMO軌道圖。

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圖4 (a) Endo-Z-[11]CPP-TPE和Exo-[11]CPP-TPE在溶液和固態下的發光照片;(b) Endo-Z-[11]CPP-TPE和Exo-[11]CPP-TPE在457 nm 處熒光強度隨 H?O/THF 混合溶劑中水體積分數(0–100%)變化曲線圖;(c) Endo-Z-[9]CPP-TPE和Exo-[9]CPP-TPE在溶液和固態下的發光照片;(d) Endo-Z-[9]CPP-TPE和Exo-[9]CPP-TPE在457 nm 處熒光強度隨 H?O/THF 混合溶劑中水體積分數(0–100%)變化曲線圖

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圖5 CPP-TPE發光機理示意圖,(a)Endo-Z-[11]CPP-TPE(b)Exo-[11]CPP-TPE(c)Endo-Z-[9]CPP-TPE 以及(d)Exo-[9]CPP-TPE的激發態動力學示意圖以及S1態和TS態下結構對比圖

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圖6(a)Endo-Z-[11]CPP-TPE(b)Exo-[11]CPP-TPE(c)Endo-Z-[9]CPP-TPE 以及(d)Exo-[9]CPP-TPE的飛秒瞬態吸收光譜圖

文信息

Strain Energy Prompted Tunable Aggregation-Induced Emission Property of Tetraphenylethylene

Kai Lan, Cefei Zhang, Yifei Li, Prof. Dr. Changwei Hu, Prof. Dr. Zhishan Su, Prof. Dr. Chuyang Cheng


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202507763


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