有機電極材料是一類具有潛在廉價優勢及可持續發展的電化學儲能材料。對于發生n型反應（氧化態為電中性分子，還原態為帶負電的分子）的有機正極材料來講，其氧化還原電位大多在3 V（vs. Li+/Li）以下，難以滿足實用化需求。目前研究者對于調節有機電極材料氧化還原電位的方法主要依靠引入具有不同電子效應的官能團。此外，大多數n型有機正極材料是充電態（脫鋰態），而其還原態（嵌鋰態）在空氣中不穩定，這也為其實際應用帶來阻礙。近日，比利時法語魯汶天主教大學Alexandru Vlad課題組提出通過空間電荷調控機制提升有機正極的氧化還原電位，經過適當的分子設計，有機材料的還原態也可以在空氣中保持穩定。

本文要點

1)  首次提出以空間電荷構型調控有機正極材料的氧化還原電位。分子空間電荷狀態調控可以通過分子構型的變化實現；

2)   2，5-二羥基-1，4-苯二乙酸四鋰鹽（Li4-p-DOBDA）的氧化還原電位高達3.35 V（vs. Li+/Li），且在空氣中可以穩定存在；

3)  雖然Li4-p-DOBDA的氧化還原電壓很高，但其比容量和循環穩定性有待提升。

筆者按：據筆者了解，本文作者首次研究空間電荷構型的調控對有機電極材料電壓影響，這一策略為提升有機正極材料性能提供了新的方向。同時作者制備出對空氣穩定的還原態有機正極材料，這一研究具有相當高的創新性。

參考文獻：

L. Sieuw et al. Through-Space Charge Modulation Overriding Substituent Effect: Rise of the Redox Potential at 3.35 V in a Lithium-Phenolate Stereoelectronic Isomer, Chem. Mater., 2020

DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c02989

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c02989