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山大王朋Adv. Sci.: 應(yīng)變調(diào)節(jié)起大作用，助力四方鋯石相BiVO4實(shí)現(xiàn)光催化全水分解

2022-05-05 分類： 學(xué)術(shù)論文 閱讀(495)
on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">太陽能驅(qū)動(dòng)的水分解產(chǎn)生清潔氫氣被認(rèn)為是解決能源和環(huán)境問題的一種有前途的方法。BiVO4作為一種化學(xué)穩(wěn)定的可見光響應(yīng)光催化劑引起了廣泛關(guān)注，它具有三種主要的晶體結(jié)構(gòu)，包括單斜白鎢礦(sm)、四方鋯石(zt)和四方白鎢礦(st)。盡管zt BiVO4的析氧活性低于sm BiVO4，但這并不妨礙科研人員進(jìn)一步對(duì)其探索。

近日，山東大學(xué)王朋課題組以zt BiVO4為研究對(duì)象，使用未應(yīng)變BiVO4和外延應(yīng)變BiVO4以研究應(yīng)變對(duì)能帶結(jié)構(gòu)和整體水分解的影響。
在這項(xiàng)工作中，zt BiVO4在FTO襯底上外延生長，在外延應(yīng)變的影響下，催化劑導(dǎo)帶位置負(fù)移并超過H+/H2還原電位(0 V vs. NHE)，使其具有光催化析氫活性。負(fù)載助催化劑后，其實(shí)現(xiàn)了高效的光催化整體水分解(λ > 400 nm)(H2:≈65.7 μmol g-1 h-1，O2：≈32.6 μmol g-1 h-1)，太陽能-氫氣轉(zhuǎn)化效率值為0.012%。
此外，單粒子光致發(fā)光(PL)光譜和PL衰變動(dòng)力學(xué)測試表明助催化劑有利于載體的分離和轉(zhuǎn)移。其催化機(jī)理為：在可見光激發(fā)下，在四方BiVO4的CBM和VBM處產(chǎn)生光生電子和空穴，然后分別遷移到析H2助催化劑Rh/Cr2O3和析O2助催化劑MnOx參與表面氧化還原反應(yīng)。這種空間分離的結(jié)構(gòu)有利于抑制光生載流子的復(fù)合，從而促進(jìn)光催化整體水分解反應(yīng)。

Strain Adjustment Realizes the Photocatalytic Overall Water Splitting on Tetragonal Zircon BiVO4. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202105299


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