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山大王朋Adv. Sci.: 應變調節起大作用，助力四方鋯石相BiVO4實現光催化全水分解

2022-05-05 分類： 學術論文 閱讀(395)
on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">太陽能驅動的水分解產生清潔氫氣被認為是解決能源和環境問題的一種有前途的方法。BiVO4作為一種化學穩定的可見光響應光催化劑引起了廣泛關注，它具有三種主要的晶體結構，包括單斜白鎢礦(sm)、四方鋯石(zt)和四方白鎢礦(st)。盡管zt BiVO4的析氧活性低于sm BiVO4，但這并不妨礙科研人員進一步對其探索。

近日，山東大學王朋課題組以zt BiVO4為研究對象，使用未應變BiVO4和外延應變BiVO4以研究應變對能帶結構和整體水分解的影響。
在這項工作中，zt BiVO4在FTO襯底上外延生長，在外延應變的影響下，催化劑導帶位置負移并超過H+/H2還原電位(0 V vs. NHE)，使其具有光催化析氫活性。負載助催化劑后，其實現了高效的光催化整體水分解(λ > 400 nm)(H2:≈65.7 μmol g-1 h-1，O2：≈32.6 μmol g-1 h-1)，太陽能-氫氣轉化效率值為0.012%。
此外，單粒子光致發光(PL)光譜和PL衰變動力學測試表明助催化劑有利于載體的分離和轉移。其催化機理為：在可見光激發下，在四方BiVO4的CBM和VBM處產生光生電子和空穴，然后分別遷移到析H2助催化劑Rh/Cr2O3和析O2助催化劑MnOx參與表面氧化還原反應。這種空間分離的結構有利于抑制光生載流子的復合，從而促進光催化整體水分解反應。

Strain Adjustment Realizes the Photocatalytic Overall Water Splitting on Tetragonal Zircon BiVO4. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202105299


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