可再生能源驅動的電催化二氧化碳還原反應（CO₂RR）是一種可持續的清潔能源存儲并將CO₂轉化為有價值的化學品和燃料的方法。當前，高附加值的C₂₊產物的法拉第效率（FE）在Cu基催化劑上可達80%，但高效制備具有相近理論電位的C₂H₄或C₂H₅OH單一產物調控上仍面臨較大挑戰。

近日，太原理工大學李晉平教授團隊趙強教授課題組與懷柔實驗室山西研究院孫予罕研究員合作，提出了一種通過調控銅（Cu）缺陷位點實現二氧化碳還原反應（CO₂RR）選擇性生成乙烯（C₂H₄）或乙醇（C₂H₅OH）的新方法。該研究攻克了二氧化碳選擇性還原為這兩種重要化學品的難題。

通過控制CuO快速和緩慢還原，分別制備了富含中等配位晶界缺陷的Cu（Cu-1）和富含低配位缺陷位點的非晶Cu（Cu-3），在決定產物選擇性方面發揮了關鍵作用，Cu缺陷位點與CO₂RR反應中的重要中間體的相互作用，顯著影響了乙烯或乙醇的生成。富含晶界的Cu-1表現出較弱的*OH和CH₂CHO*吸附，促進了CH₂CHO*在β-C位點上加氫反應，從而選擇性地生成乙醇。富含低配位缺陷位點的Cu-3表現出較強的*OH吸附，進一步導致了CH₂CHO*的強吸附，促進了C-O鍵的斷裂，最終生成乙烯。

在膜電極組件（MEA）中測試發現，Cu-1在2.2 V，100 mA cm^-2的C₂H₅OH 法拉第效率高達56.1±8.7%，獲得了高達29.0%的C₂H₅OH全電池能量效率；Cu-3在2.98 V，500 mA cm^-2獲得了高達66.2±2.2%的C₂H₄法拉第效率和25.6%的C₂H₄全電池能量效率。此外，在25 cm² MEA配置下，Cu-3在12.5 A的電流下展現出63.4±1.5%的C₂H₄法拉第效率，標志著電化學CO₂轉化技術的顯著進展。

這一研究為銅缺陷位點在控制*OH吸附并選擇性生產乙烯和乙醇方面提供了重要的理論依據，推動了CO₂還原技術的高效可持續發展。

Selective Electrochemical CO₂ Reduction to Ethylene or Ethanol via Tuning *OH Adsorption

Dr. Dazhong Zhong, Qiang Fang, Runxin Du, Yaxin Jin, Dr. Chen Peng, Dongfang Cheng, Dr. Tan Li, Tao Zhao, Prof.?Dr. Sheng Zhang, Prof.?Dr. Yao Zheng, Prof.?Dr. Qiang Zhao, Prof.?Dr. Yuhan Sun, Prof.?Dr. Jinping Li

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202501773