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電催化二氧化碳還原反應（ECRR）為生產燃料提供了一種減少碳足跡和將可再生電力存儲在化學鍵中的有前景的方法。

金屬-有機框架（MOFs）因其多孔、明確定義和可調結構而成為ECRR的有前景的催化劑，有利于二氧化碳的富集和探索結構-活性關系及催化機制。

2025年7月31日，南開大學趙斌、徐航在國際知名期刊Advanced Functional Materials發表題為《Strategies to Optimize Metal-Organic Frameworks for Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction》的綜述論文，Meng-Hua Tang為論文第一作者，趙斌、徐航為論文共同通訊作者。

在本文中，全面概述了用于提升電催化二氧化碳還原反應（ECRR）性能的MOF基催化劑設計策略，涵蓋分子和晶體水平的活性優化以及導電性改進。

介紹了ECRR的基本原理，包括金屬-選擇性關系、反應機制和電解槽設計，探討了將催化單元戰略性地整合到MOFs中以及通過分子工程手段調節活性的方法。

綜述了關于形態、配位缺陷和復合材料的晶體水平設計，并闡明了構建內在和外在導電MOFs的方法，強調了促進電荷轉移對提升ECRR性能的重要性。

最后，展望了MOFs在ECRR領域未來面臨的挑戰和機遇，為后續研究指明了方向。

圖1：MOFs的ECRR產物選擇性。（a）pH=7、25 °C和1 atm條件下ECRR半反應的平衡電位示意圖；（b）基于ΔE_H*-ΔE_COOH*和ΔE_H*描述符以及（c）ΔE_CO*和ΔE_H*描述符的不同金屬電極的實驗產物分類；（d）用于ECRR研究的每種金屬元素的催化選擇性綜合列表。

圖2：展示了ECRR的可能機制，反應條件（如pH值和過電位）對反應路徑有顯著影響。例如，在低過電位條件下，一氧化碳（CO）分子在質子化前的二聚反應占主導地位，主要生成草酸鹽中間體（OCCO）。相比之下，在較高過電位下，質子化反應更易發生，此時^*CO與它的加氫中間體的耦合反應比^*CO的二聚反應具有更低的能量障礙。此外，后續復雜的多步質子-電子轉移過程將決定最終產物的選擇性，例如生成乙烯（C₂H₄）、乙醇（C₂H₅OH）或其他C₂₊產物。

圖3：展示了幾種不同類型的CO₂電解槽示意圖，包括H型電解槽（H-cell）、氣體擴散電極（GDE）流槽（flow-cell）和膜電極組件（MEA）電解槽。H型電解槽由獨立的陰極室和陽極室組成，兩室之間由離子交換膜分隔，便于操作且成本較低，但CO₂溶解度有限，且擴散層較厚導致傳質效率低。GDE流槽通過多孔疏水氣體擴散層連續供應CO₂，提升傳質效率，但存在電解液溢流和碳酸鹽沉積風險，可能導致氣體傳輸受阻。MEA電解槽采用零間隙配置，將陰極和陽極之間的距離減小至膜的厚度，顯著降低歐姆電阻，提高能量效率，適合工業化應用，但難以精確測量陰極電位。

圖4：展示了幾種適用于ECRR的穩定金屬-有機框架（MOFs）材料實例，這些MOFs以金屬或金屬簇作為活性位點。具體包括：（a）一種π-π堆疊框架示意圖，其中苯并三唑配體橋聯的二價銅（I）位點用于ECRR，顏色代碼為碳（灰色）、氮（藍色）、氧（紅色）、氫（白色）、氯（綠色）、銅（橙色）；（b）Cutrz的孔結構；（c）Cutrz的三核Cu₃簇構建單元，顏色代碼為碳（灰色）、氮（藍色）、氧（紅色）、氫（白色）、銅（橙色）；（d）Bi-TDC@DMF MOF的結構；（e）Bi-TDC@DMF MOF在pH值為2和3的電解液中的FE_HCOOH；（f）扭曲八面體錫節點和THO配體的結構；（g）Sn-THO框架的結構，顏色代碼為碳（灰色）、氧（紅色）、錫（綠色）；（h）Lu-HHTP的結構；（i）Lu-HHTP在不同電位下的ECRR產物的法拉第效率（FEs）和電流密度。

圖5：展示了一系列具有分子級催化活性配體的MOFs材料，這些材料在ECRR中表現出色：（a–d）金屬卟啉基MOF材料用于ECRR。（e）用于ECRR的三維Co酞菁基MOF-1992。（f）具有活性[NiS₄]配體的In(III)-MOF用于ECRR。（g）在功能化FTO基底上Re-SURMOF的示意圖。（h）負載在MOF上的鈷-多吡啶基催化劑用于ECRR。

綜上，本文綜述了MOFs在ECRR中的優化策略。論文詳細介紹了從分子和晶體水平提升MOF催化活性、選擇性和穩定性的方法，包括活性位點的構建、晶體形貌調控、缺陷工程及復合材料制備等。

不僅總結了MOFs在ECRR中的基本原理、反應機制和電解槽設計，還提出了未來面臨的挑戰和機遇，為設計高效MOF基催化劑提供了理論和實驗指導，對可持續能源轉化和碳減排具有重要意義，有望推動MOFs在ECRR領域的實際應用。

該研究為精準設計高性能MOF催化劑提供理論支撐，助力ECRR技術發展，對降低碳排放、實現綠色能源轉化具關鍵意義。

Strategies to Optimize Metal-Organic Frameworks for Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction. Adv. Funct. Mater., 2025. https://doi.org/10.1002/adfm.202513412.

南開大學AFM：優化MOF以有效電催化還原CO2的策略！

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