陜西師范大學曹睿教授和王紅艷副教授團隊在ChemSusChem期刊發文設計了一種無機/有機雜化的自組裝光催化劑:Ni吡啶聚合物(NiP)利用噻吩基團固定在CdS量子點表面,形成CdS-Ni催化劑,擴大了光催化CO2還原制備合成氣的范圍,顯著提高了催化效率。結合實驗結果證實了組裝體系中各組分具有的協同作用有利于促進光生電子和空穴的分離,提高材料的光催化活性。
合成氣是指CO和H2的混合物,是費托合成中至關重要的基礎原料,可以生產工業上重要的化學品,例如甲醇、高級醇和二甲醚等。工業生產合成氣主要通過化石燃料的氣化來完成,反應操作條件苛刻且氣化過程中會排放大量的二氧化碳引發溫室效應。利用太陽光能,即人工光合作用,以低成本低能耗的方法將二氧化碳轉化為不同比例的合成氣,不僅滿足了工業生產化學品的需求,還可以有效緩解能源短缺。目前研究報道的多組分光催化劑因光生載流子易復合,難以兼具高效催化二氧化碳還原和產氫的能力,導致生成的合成氣比例范圍小,產率低,限制其在光催化二氧化碳還原制備合成氣領域中的應用。因此,設計一種性能優越的光催化劑,通過組分之間的協同調控合成氣的比例,同時具備高效的光催化活性是目前的研究熱點。 在CdS量子點表面通過噻吩基團錨定NiP聚合物制備自組裝CdS-Ni催化劑時,該團隊發現CdS-Ni組裝催化劑中各組分之間具有顯著的協同作用:CdS量子點能夠選擇性光催化CO2還原產生CO,NiP表現出高效的產氫活性。通過調控CdS核和NiP的比例,H2/CO的范圍可以擴大為4: 1~1: 3,合成氣產率最高可以達到5500 μmol g (cat)-1 h-1,該催化劑的性能明顯優于以往報道的半導體基光催化劑。此外,研究發現在自組裝光催化劑中,CdS核和NiP之間具有強的電子偶聯相互作用,且無機/有機雜化的自組裝界面可有效促進電子和空穴的分離,進而顯著提高光催化的效率。該方法為CO2光還原制備合成氣中分子層面光催化劑的設計提供了一種思路。 論文信息 A Hybrid Assembly with Nickel Poly-Pyridine Polymer on CdS Quantum Dots for Photo-Reducing CO2 into Syngas with Controlled H2/CO Ratios Dr. Hong-Yan Wang, Wei-Hua Xie, Dong-Dong Wei, Rong Hu, Na Wang, Kai Chang, Shuang-Lei Lei, Dr. Bin Wang, Prof. Rui Cao ChemSusChem DOI: 10.1002/cssc.202200200







