作為一種用途廣泛的清潔能源，過氧化氫（H2O2）在包括殺菌消毒、紙張漂白及有機合成領域均有著重要作用。不同于傳統的高耗能、高污染的蒽醌法，光催化氧還原制備H2O2展現出了良好前景并得到了廣泛關注。近年的相關研究主要集中在酸性及中性體系，而H2O2用途更廣泛的堿性體系鮮見報道。
烏普薩拉大學田海寧團隊發展了一種可用于堿性環境下同時通過氧還原制備H2O2及通過氧化甲醇制備甲酸鹽的共軛聚合物納米顆粒（Pdots）。在最優條件下，該Pdots展現出188 mmol h-1 g-1的H2O2 產生效率。同時，該材料在450 nm下的表觀量子效率在反應起始階段（5 min）和反應持續階段（75 min）分別達到30 % 和14 %。
光譜表征的結果顯示，Pdots內電子給體的穩態熒光強度在電子受體的引入后被猝滅達90%，且電子給體與受體間的電子轉移速率達到1×10-10 s-1。這一超快的電子轉移使光生載流子得以被有效分離，從而參與到還原端和氧化端的反應中。作者利用多種表征手段分析并得出了反應前后聚合物分子結構中的變化，報道了該材料缺乏長程穩定性的原因，并針對該結論提出了可行的方案以提高該類聚合物材料在未來相關應用中的表現。 此外，電子給體在堿性溶液中對反應體系中甲醇的氧化效果顯著，根據H2O2及另一產物甲酸鹽的生成量，作者對反應機理做出了合理的推測并驗證了其可行性，從而提出最終1：1的H2O2及甲酸鹽生成自Cannizzaro反應和甲醛氧化反應的共同作用。 在該工作中，作者通過合理選擇電子給體與受體構建Pdots，取得了優異的電子轉移效率，從而在堿性環境中同時產生H2O2及甲酸鹽，未來光催化產H2O2及附加價值化合物的設計提供了新的思路。 論文信息 Efficient Generation of Hydrogen Peroxide and Formate by an Organic Polymer Dots Photocatalyst in Alkaline Conditions Sicong Wang, Dr. Bin Cai, Prof.?Dr. Haining Tian Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202202733
