高硅Y沸石具有優異的流化催化裂化(FCC)和加氫裂化性能,其工業消費量居全球固體催化劑首位。然而,常規合成的Y沸石固有的低硅骨架特性以及由此導致的結構不穩定性,成為材料直接應用的主要瓶頸。目前工業使用的高硅Y沸石均依賴后處理方法制備,但是后處理法過程復雜,能耗高,且會存在脫鋁梯度導致酸分布不均勻等問題,影響催化效果。因此,直接合成法是更為理想的高硅Y沸石制備途徑。
過去60年來,高硅Y沸石的直接合成一直是分子篩合成領域的挑戰性課題。近日,大連化學物理研究所田鵬研究員、劉中民院士團隊通過采用高活性晶種和高效結構導向劑,在160 ℃下實現了高硅Y沸石的直接快速合成(5-16h),產物的硅鋁氧化物比最高可達18.2。這一工作是該研究團隊在2020年成功開發高硅Y沸石的NOA-co合成策略(晶核溶液、大體積有機模板劑、低堿度凝膠體系三者共同作用,120 ℃晶化)工作上的又一創新結果。
研究發現,高硅晶種(超穩Y,USY)在初始合成凝膠中經堿液刻蝕后,具有較大的外比表面、豐富的介孔體積及較高的硅鋁比,能夠高效誘導高硅Y沸石的晶體生長。同其他有機結構導向劑相比,四丁基氫氧化銨在160 ℃高溫下穩定FAU結構的能力較強,保證了晶化產品的相純度。進一步對高硅Y沸石的快速晶化過程進行了系統研究,提出了可能的晶化路徑。 選取代表性樣品進行了10L釜放大合成,產品收率、純度及硅鋁比與小釜合成基本一致,顯示所發展的合成策略具有可放大性。10L釜快速合成的高硅Y沸石與商業USY相比,具有更多的強酸中心、且酸中心分布相對均勻,在大分子原料的裂化反應中表現出優異的催化活性。 論文信息 Realizing Fast Synthesis of High-Silica Zeolite Y with Remarkable Catalytic Performance Dali Zhu,Dr. Linying Wang,Dr. Wenna Zhang,Dr. Dong Fan,Prof. Jinzhe Li,Wenhao Cui,Prof. Shengjun Huang,Prof. Shutao Xu,Prof. Peng Tian,Prof. Zhongmin Liu 上述研究得到國家自然科學基金(21991090,21991091)、中科院大連化物所基金(DICP ZZBS201807)的資助。 Angewandte Chemie International Edition









