金屬有機框架(MOFs)是一類新興的有機-無機雜化材料。其高表面積,良好的孔隙率以及豐富可調的結構使它在催化、吸附、藥物輸送等領域大放異彩。 電催化水分解是制取綠色能源氫氣的一種方式。然而水分解的半反應析氧反應(OER)由于復雜的電子轉移機制因而在動力學上十分緩慢。因此開發優異的OER催化劑是加快電催化水分解的關鍵。
近日,東南大學的陳金喜教授團隊通過采用混合配體策略,在摻雜適量的缺陷配體肉桂酸(CA)的情況下成功合成了具有海綿棒狀結構的MIL-88A(Fe)-CA0.3并用于電催化OER。電化學結果表明MIL-88A(Fe)-CA0.3有著優異的催化性能,在電流密度為100 mA cm-2時,過電位僅為248 mV。研究表明,缺陷配體CA的加入使MIL-88A(Fe)原來的棒狀結構被塑造成了具有更高表面積的海綿棒狀結構因而能夠吸附更多的中間體。CA的加入還使得MIL-88A(Fe)-CA0.3產生了大量的不飽和金屬位點。當然,缺陷配體的摻入需要適量,當摻入量超過一定水平反而會顯著降低材料的催化性能。同時MIL-88A(Fe)-CA0.3也展現了非常好的穩定性,在10 mA cm-2的電流密度下能夠保持超過70小時且電勢僅上升0.55%。深入研究表明,CA的引入不僅會在MIL-88A(Fe)-CA0.3中產生不飽和金屬中心,還會使其處于亞穩態,這兩方面原因共同促進了MOFs的表面重構,加速了催化過程中FeOOH的生成,從而加速了催化過程。這種混合配體策略方法簡便成本低廉,為開發MOFs作為優異OER催化劑提供了一種新思路。


論文信息 Sponge Rod-Like MIL-88A(Fe)-CA0.3 for Efficient Oxygen Evolution Reaction Xin Deng, Wenting Sun, Zijun Xu, Jinqi Hu, Ke Zhang, Yongbing Lou, Jinxi Chen ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202401944







