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蘇大孟林興最新AFM:Cr-In鍵暴露界面助催化劑實(shí)現(xiàn)高效太陽(yáng)能制氫!

在太陽(yáng)能制氫領(lǐng)域,析氧助催化劑(OEC)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)相較于電催化劑體系明顯滯后,這主要是由于當(dāng)前在OEC應(yīng)用中缺乏兼具快速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、最佳載流子傳輸效率和強(qiáng)運(yùn)行穩(wěn)定性的新型助催化劑。

2025年7月25日,蘇州大學(xué)孟林興李亮在國(guó)際知名期刊Advanced Functional Materials發(fā)表題為《Exposed Cocatalyst Interface with Cr–In Bonding for Efficient Solar-Driven Fuel Production》的研究論文,Runyu ChenChiyao Zheng為論文共同第一作者,孟林興李亮為論文共同通訊作者。

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在本文中,作者提出了一種具有暴露結(jié)界面(EJIs)的氧化鉻(CrOx)團(tuán)簇助催化劑設(shè)計(jì),用于高效的OEC應(yīng)用,使光電催化劑在優(yōu)異的光電子協(xié)同作用下可與電催化劑具有競(jìng)爭(zhēng)力。

實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果表明,EJIs的形成可以同時(shí)引入大量暴露的催化位點(diǎn),并顯著降低反應(yīng)勢(shì)壘,從而改善光輔助水分解動(dòng)力學(xué)。此外,暴露界面上的Cr–In鍵可以消除局部缺陷,從而抑制空穴復(fù)合并增強(qiáng)穩(wěn)定性。

最終,該光電極實(shí)現(xiàn)了高達(dá)6.26 mA cm-2(在1.23 VRHE下)的顯著光電流密度,比原始光電極高出920%。

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圖1:合成與結(jié)構(gòu)表征。(a) 光電陽(yáng)極合成示意圖,展示了從In2S3到In2S3/Cr:EJI的制備流程。(b) 光電陽(yáng)極的頂視SEM圖像顯示了金字塔形貌特征。(c) TEM圖像揭示了In2S3/Cr: EJI表面的粗糙結(jié)構(gòu),表明CrOx納米簇的存在。(d) HRTEM圖像進(jìn)一步確認(rèn)了In2S3/Cr轉(zhuǎn)化為In2S3/Cr: EJI后表面的簇間結(jié)構(gòu)。(e) TEM-EDS元素分布圖顯示了Cr和O在In和S表面的均勻分布。(f) TEM-EDS線掃描圖,表明Cr和In元素在In2S3表面的重疊,說(shuō)明部分In原子在堿蝕過(guò)程中擴(kuò)散到CrOx層中。

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圖2:助催化劑結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)表征。(a) Cr K邊X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)(XANES)光譜,表明In2S3/Cr和In2S3/Cr:EJI中的Cr均為Cr(3)氧化態(tài)。(b) 傅里葉變換擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(FT-EXAFS)結(jié)果,顯示了Cr-O和Cr-Cr散射峰。(c) FT-EXAFS光譜中兩個(gè)峰的偏移量,表明In2S3/Cr: EJI中Cr–Cr散射峰向更高R值偏移,歸因于Cr–In強(qiáng)相互作用。(d-e) In2S3/Cr和In2S3/Cr:EJI的Cr K邊EXAFS擬合曲線,揭示了Cr-O和Cr-Cr的配位結(jié)構(gòu)。(f) In2S3/Cr和In2S3/Cr: EJI的優(yōu)化模擬結(jié)構(gòu),顯示了Cr–In交界面的存在。(g-i) Cr K邊k3加權(quán)EXAFS光譜的小波變換結(jié)果,進(jìn)一步確認(rèn)了CrOx簇結(jié)構(gòu)及Cr-In交界面的存在。

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圖3:光電化學(xué)性能。(a) 光電化學(xué)(PEC)電流映射圖像,顯示了在1.23 VRHE下,In2S3/Cr: EJI光電陽(yáng)極具有顯著增強(qiáng)的光電流。(b) LSV曲線表明In2S3/Cr: EJI在1.23 VRHE下的光電流密度從0.68 mA cm-2提升至6.26 mA cm-2,提升了9.2倍。(c) In2S3/Cr: EJI與其他文獻(xiàn)中報(bào)道的光電陽(yáng)極的PEC性能對(duì)比,顯示其性能處于領(lǐng)先水平。

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圖4:大面積和產(chǎn)氫性能。(a) CrOx簇助催化劑的大面積制備方法示意圖。(b) 大面積(70×50 mm2和210×150 mm2)In2S3/Cr:EJI光電陽(yáng)極的光電流統(tǒng)計(jì),表明其在1.23 VRHE下的光電流密度約為6 mA cm-2,具有良好的可重復(fù)性。(c) 產(chǎn)氫量圖表,顯示In2S3/Cr: EJI在1.23 VRHE下的H2產(chǎn)率顯著高于純In2S3。(d) 未輔助水分解的光電流密度-時(shí)間曲線,表明In2S3/Cr: EJI與鈣鈦礦太陽(yáng)能電池串聯(lián)時(shí),初始光電流密度為6.73 mA cm-2,穩(wěn)定后為5.06 mA cm-2,顯示出優(yōu)異的性能和穩(wěn)定性。

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圖5:催化活性機(jī)理研究。(a-b) In2S3/Cr和In2S3/Cr: EJI的差分電荷密度圖,顯示In2S3/Cr: EJI在Cr和O位點(diǎn)的電子密度顯著增加。(c-d) CrOx簇之間的二維電荷密度截面視圖,表明Cr–In交界面的形成增強(qiáng)了電子耦合。(e) In2S3/Cr和In2S3/Cr: EJI的雙電層電容(Cdl),表明In2S3/Cr: EJI具有更高的電化學(xué)表面積和更好的表面催化性能。(f-i) 通過(guò)電化學(xué)阻抗譜(EIS)獲得的擬合結(jié)果,包括電荷轉(zhuǎn)移電阻(Rct)、電荷轉(zhuǎn)移率(Kct)、表面復(fù)合率(Krec)和傳輸效率(??trans),顯示In2S3/Cr:EJI在表面催化和載流子傳輸方面的優(yōu)勢(shì)。

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圖6:界面催化機(jī)理研究。(a) In2S3/Cr: EJI的析氧反應(yīng)(OER)催化機(jī)制示意圖。(b-e) 為In2S3、In2S3/Cr和In2S3/Cr: EJI的OER自由能圖,表明In2S3/Cr: EJI的過(guò)電位顯著降低至0.63 eV。(f) In2S3/Cr: EJI照片陽(yáng)極表面催化動(dòng)力學(xué)的示意圖,總結(jié)了暴露的簇間交界面(EJI)如何優(yōu)化氧中間體的吸附強(qiáng)度,降低OER的過(guò)電位。

綜上,作者報(bào)道了一種具有Cr-In鍵的助催化劑暴露結(jié)界面(EJI)結(jié)構(gòu),用于高效的太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)燃料生產(chǎn)。

研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)在In2S3光電極表面構(gòu)建CrOx納米簇并暴露其簇間界面,顯著降低了析氧反應(yīng)(OER)的能壘,同時(shí)抑制了光生空穴的復(fù)合,從而大幅提升了光電化學(xué)(PEC)水分解性能,光電流密度達(dá)到6.26 mA cm-2,比原始光電極高出920%,并且在與鈣鈦礦太陽(yáng)能電池串聯(lián)時(shí)展現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

該研究不僅為太陽(yáng)能制氫領(lǐng)域提供了一種高效的助催化劑設(shè)計(jì)策略,還為大規(guī)模太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的綠色氫氣生產(chǎn)開(kāi)辟了新的可能性,具有重要的科學(xué)意義和廣闊的應(yīng)用前景。

Exposed Cocatalyst Interface with Cr-In Bonding for Efficient Solar-Driven Fuel Production. Adv. Funct. Mater.2025https://doi.org/10.1002/adfm.202508182. 


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