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福州大學龍金林最新Nature子刊:乙烷光催化非氧化脫氫制乙烯和氫氣!

輕質烷烴氧化脫氫烯烴受熱力學限制,常面臨C-H與C-C鍵斷裂之間的權衡。

利用光催化突破這一熱力學瓶頸,有助于避免深度脫氫、裂解、異構化和聚合等副反應


2025年1023日,福州大學龍金林、Ying Wang在國際知名期刊Nature Communications發(fā)表題為《Photocatalytic non-oxidative dehydrogenation of ethane to ethene with near unit selectivity》的研究論文,Xiaoyu Sui、Jiwu Zhao、Pu Zhang為論文共同第一作者,100%; box-sizing: border-box !important; overflow-wrap: break-word !important; color: rgba(0, 0, 0, 0.9); font-family: mp-quote, -apple-system-font, BlinkMacSystemFont, "Helvetica Neue", "PingFang SC", "Hiragino Sans GB", "Microsoft YaHei UI", "Microsoft YaHei", Arial, sans-serif; font-size: 15px; font-style: normal; font-variant-ligatures: normal; font-variant-caps: normal; font-weight: 400; letter-spacing: 0.544px; orphans: 2; text-align: justify; text-indent: 0px; text-transform: none; widows: 2; word-spacing: 0px; -webkit-text-stroke-width: 0px; text-decoration-thickness: initial; text-decoration-style: initial; text-decoration-color: initial; background-color: rgb(255, 255, 255); visibility: visible;"},"namespaceURI":"http://www.w3.org/1999/xhtml"},"node",{"tagName":"font","attributes":{"style":"-webkit-tap-highlight-color: transparent; margin: 0px; padding: 0px; outline: 0px; max-width: 100%; box-sizing: border-box !important; overflow-wrap: break-word !important; visibility: visible;"},"namespaceURI":"http://www.w3.org/1999/xhtml"}]">龍金林、Ying Wang為論文共同通訊作者。
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在本文中,作者報道了一種在常溫常壓下實現(xiàn)乙烷光催化非氧化脫氫制乙烯和氫氣的新策略,通過在銳鈦礦型TiO2納米顆粒表面光沉積Pd納米粒子,并嫁接Ni單原子調控其表面電子結構,從而改變乙烷脫氫路徑。

在液流反應器中,采用最優(yōu)的T-Ni16px; line-height: 1.75em;"},"namespaceURI":"http://www.w3.org/1999/xhtml"},"node",{"tagName":"span","attributes":{"mpa-font-style":"mh4iwsy81k4h","style":"font-size: 15px; font-family: mp-quote, -apple-system-font, BlinkMacSystemFont, "Helvetica Neue", "PingFang SC", "Hiragino Sans GB", "Microsoft YaHei UI", "Microsoft YaHei", Arial, sans-serif;","data-mpa-action-id":"mh4iz1o1s79","data-pm-slice":"0 0 []"},"namespaceURI":"http://www.w3.org/1999/xhtml"},"node",{"tagName":"sub","attributes":{"style":"color: #000000;","leaf":","mpa-font-style":"mh4iz1n4249"},"namespaceURI":"http://www.w3.org/1999/xhtml"}]">0.6Pd0.24光催化劑,在太陽光照射下實現(xiàn)乙烷向乙烯和氫氣的化學計量轉化,產率高達8.2 ± 0.2 mmol·g-1·h-1,乙烯選擇性達100%。

在350 nm波長下,表觀量子效率達到約22.3%。

該太陽能驅動的非氧化烷烴脫氫路徑為高效、高選擇性地制備輕質烯烴提供了新途徑。


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圖1:金屬位點修飾半導體光催化劑的設計原理。元素H、C、Pd和Ni分別用粉色、灰色、綠色和橙色球表示。


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圖2:制備過程示意圖及結構表征。a T-Ni0.6Pd0.24的HAADF-STEM圖像,其中Ni原子用紅圈標出。插入圖展示了沿(a)中標記的藍色矩形區(qū)域測量的線掃描結果。b, c, d, e, f, g (b–g) T-Ni0.6Pd0.24的HAADF和EDX mapping圖像。黃色、藍色、綠色和紅色分別代表Ti (c)、O (d)、Ni (e)和Pd (f)元素。h T-Ni0.6Pd0.24的k3加權Ni-K邊EXAFS傅里葉變換譜(插圖,接枝在TiO2 NPs表面的孤立Ni原子的局部幾何結構)。灰色球代表末端氧(O1),紅色球代表晶格氧(O2),包括表面橋接氧。綠色球代表三個水分子中的配位氧(O3)。i T-Ni0.6Pd0.24的k3加權Pd-K邊EXAFS傅里葉變換譜(插圖,光沉積在TiO2 NPs表面的Pd NPs的結構模型)。源數據隨論文提供。


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圖3:模擬太陽光照射下光催化劑的光催化活性和選擇性。a TiO2、T-Ni0.6、T-Pd0.24和T-Ni0.6Pd0.24催化劑在間歇式反應器中的光催化非氧化乙烷脫氫活性(n=5次獨立重復實驗)。b 所有催化劑在間歇式反應器中的乙烯選擇性(n=5次獨立重復實驗)。c T-Ni0.6Pd0.24在間歇式反應器中的光催化循環(huán)實驗,每個循環(huán)持續(xù)4 h。a-c在間歇式反應器中的反應條件:5 mg催化劑,C2H6: Ar=1: 99,反應時間4 h,照射強度300 mW cm-2(300 W氙燈,AM 1.5 G濾光片)。d T-Ni0.6Pd0.24光催化劑在流動反應器中不同總流速下的光催化NOEDH性能(n=5次獨立重復實驗)。e T-Ni0.6Pd0.24催化劑在流動反應器中10小時的穩(wěn)定性測試。f T-Ni0.6Pd0.24催化劑的波長依賴性AQE作用譜(n=5次獨立重復實驗)。d-f在流動反應器中的反應條件:5 mg催化劑,C2H6: Ar = 9: 91,反應時間10 h,照射強度300 mW cm-2(300 W氙燈,AM 1.5 G濾光片)。源數據隨論文提供。


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圖4:光催化機理和反應路徑。13CH312CH3同位素標記結果:脫氫產物C2H4的質譜圖。b T-Ni0.6、T-Pd0.24和T-Ni0.6Pd0.24光催化劑在黑暗和太陽光照射下暴露于C2H6氣氛中的原位DMPO捕獲EPR譜。c C2H6轉化為C2H4在T-Ni0.6、T-Pd0.24和T-Ni0.6Pd0.24催化劑上的反應能量圖。d T-Pd0.24光催化劑的差分電荷密度圖。e 吸附C2H6的T-Pd0.24光催化劑的差分電荷密度圖。f T-Ni0.6Pd0.24光催化劑的差分電荷密度圖。g 吸附C2H6的T-Ni0.6Pd0.24光催化劑的差分電荷密度圖。黃色和青色區(qū)域分別對應電子密度增益(積累)和損失(耗盡)。h,i T-Ni0.6Pd0.24在黑暗和光照條件下的原位XPS譜(Ni 2p Pd 3d)。j T-Ni0.6Pd0.24中電荷轉移機理示意圖。源數據隨論文提供。

綜上,作者報道了一種新型光催化非氧化乙烷脫氫(NOEDH)策略,通過將Ni單原子錨定在Pd/TiO2表面,構建雙金屬協(xié)同活性位點,實現(xiàn)了在常溫常壓下乙烷高效、高選擇性地轉化為乙烯和氫氣。

鎳(Ni)單原子的引入不僅調控了Pd納米粒子的電子結構,顯著降低了乙烯脫附能壘,還抑制了C-C鍵斷裂和積碳副反應的發(fā)生,使乙烯選擇性達到100%,產率高達8.2 mmol g-1 h-1,表觀量子效率達22.3%。

該催化劑在連續(xù)流動反應中展現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性,10 h內無失活、無積碳,產物比例接近理論化學計量比,具有顯著的經濟和工業(yè)應用潛力。

本研究不僅突破了傳統(tǒng)熱催化乙烷脫氫在高溫高能耗方面的瓶頸,也為光催化烷烴轉化提供了新的路徑。


Photocatalytic non-oxidative dehydrogenation of ethane to ethene with near unit selectivity. Nat. Commun.2025https://doi.org/10.1038/s41467-025-64389-9.



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