on mpa-from-tpl="t" style="white-space: normal;">原子分散的金屬或金屬{attr}2103{/attr}（SAC）最近因其極高的原子效率或金屬利用率（～100%）而備受關注。對于貴金屬，如Pt、Au、Pd和Ir，它們的SAC作為最具成本效益的催化劑，非常適合實際應用。
對于金屬SAC，單個金屬原子通過它和載體之間的強相互作用緊密錨定在載體（如碳材料、金屬或金屬氧化物）上，這種強錨定通常通過載體上的空位或缺陷發生。SAC的催化活性或選擇性通常在很大程度上取決于載體的選擇，這直接決定了基于單金屬原子的活性位點的結構。然而SAC的獨特催化特性，以及傳統{attr}2121{/attr}（NP）催化劑與SAC之間的性能差異，仍然有待深入了解。中國科學院長春應用化學研究所徐維林研究員、宋平副研究員以及吉林大學張偉教授（共同通訊）等人在PNAS上發文，Revealing the catalytic kinetics and dynamics of individual Pt atoms at the single-molecule level，揭示了單個Pt原子在單分子水平上的催化動力學和熱力學。在這里，作者基于單分子熒光顯微鏡（SMFM），在單分子單原子水平實時研究CeO2負載Pt SAC的熒光反應的納米催化，并具有單轉化分辨率。在Pt SAC中作者觀察到靜態和動態活性異質性，Pt SAC的本征催化活性高于Pt納米顆粒（NP），盡管它們遵循相同的雙分子競爭機制。值得注意的是，在Pt SAC上無法觀察到催化誘導的表面重組，這意味著Pt SAC的動態活性波動只能歸因于自發的表面重組。催化過程不會影響Pt1的活性位點的大部分結構，所有這些都不同于Pt NP催化，在Pt NP催化中，表面重組和催化可以相互影響。此外，密度泛函理論（DFT）計算表明，觀察到的Pt SAC的獨特催化性能以及Pt SAC和NP之間的催化性能差異可以歸因于反應物和產物對Pt SAC的吸附更強，Pt SAC的表面能更大，以及Pt1在CeO2上的結合比Pt NPs上更強。這些結果加深了大家對SAC內在催化特性的理解以及SAC與傳統納米顆粒催化劑的區別，并可能有助于未來設計更高效的單原子催化劑。圖4. （A，B）來自單個原子分散的Pt1@CeO2的轉化軌跡中τoff（A）和τon（B）的示例自相關函數Cτ（t）。（C）τoff和τon過程的活性波動率（波動相關時間的反比）與周轉率的依賴性圖5. H2、(R)和產物間苯二酚(product)在不同表面 (Ptn,Pt1@CeO2)的吸附能(Ead)Revealing the catalytic kinetics and dynamics of individual Pt atoms at the single-molecule level. PNAS, 2022, 119: e2114639119https://doi.org/10.1073/pnas.2114639119
